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単層カーボンナノチューブ(SWNT)の特異な光字特性をデバイスに応用するために、その発光に対する欠陥効果、および非線形光学応答を解析し、デバイス応用への基本指針を得ることを目的として研究を進めた。
電子線を照射したSWNTの蛍光スペクトルには、長波長側に新たなサテライトピークが現れる。その発光エネルギーは、メインピークから数10meV低く、励起エネルギーはメインピークに等しい。同様なピークが原子状水素を吸着させたSWNTにも生じることを見出した。このサテライトピークは、比較的低温の加熱で消失することから、SWNT表面での原子状水素の化学吸着により、光学禁制のスピン三重項励起子準位からの発光が生じたものと結論された。電子線照射の場合は、真空中に存在する水素が電子線照射により励起されてSWNT表面に吸着した結果と解釈できる。この結果はSWNTにおける励起子構造の理解につながるとともに、吸着水素の新しい分析法としての意義がある。さらに、局所的な欠陥が発光に及ぼす効果を調べるため、近接場走査光学顕微鏡(NSOM)を用いた顕微蛍光分光法の開発を進めた。本年度はNSOM測定に適した架橋SWNTの形成とその原子間力顕微鏡観察を可能にした。現在、NSOM用の光ファイバプローブを開発中である。(本間、千足)
高純度分離SWNT薄膜試料において、ポンプ・プローブ分光法および縮退四光波混合法により、SWNTの分布緩和時間(T_1)、位相緩和時間(T_2)の測定を行った。特に、孤立チューブとバンドル試料の緩和時間を比較し、バンドル試料ではチューブ間の緩和が緩和ダイナミクスに重要な寄与をしていることを明らかにした。また、半導体高純度試料中でのチューブ間緩和と周りを金属チューブで取り囲まれた半導体チューブの緩和を比較することにより、半導体-半導体チューブ間、および半導体-金属チューブ間の緩和を測定した。その結果、半導体-金属間の緩和が、半導体間に比べて大きいことがわかった。(市田)
以上のように、SWNTへの水素吸着に起因するサテライトピークの起源を明らかにするとともに、光学応答に対するバンドル効果や直径依存性及びその起源に関する解析を進め、SWNTの光学応答の理解と応用に有用な成果を得た。
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