| 研究領域 | 水圏機能材料：環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成 |
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| 研究課題/領域番号 |
19H05720
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
田中 賢 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (00322850)
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| 研究分担者 |
藤井 義久 三重大学, 工学研究科, 准教授 (70578062)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| キーワード | バイオ界面 / 水和界面 / 走査プローブ顕微鏡 / 高分子合成 / 細胞接着 / タンパク質吸着 / 界面構造・物性解析 / 界面ダイナミクス |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、水圏バイオ・環境機能材料構築を達成するために、材料の化学構造と水和による物理化学的な物性変化により、界面水の構造・運動を制御することで、特定の生体分子や細胞を選択的に認識する生体親和性材料を創製する。界面水の構造・運動を制御するための高分子の精密合成と生体 機能評価を行う。また、水中プローブ顕微鏡技術による合成高分子の界面状態の解明・制御を行う。A02（先端計測・シミュレーション班）との連携により水・材料界面の状態を精密解析する技術を確立し、界面水構造・運動制御の基礎学理を構築する。A01（分子・材料構築班）と連携し、生体親和性および金属ステント表面への高接着性を示す材料の設計指針を創出する。本年度は、材料と細胞・血漿タンパク質との相互作用における水による溶媒和の重要性に着目し、同一の側鎖官能基の高分子主鎖に対する導入間隔を厳密に制御することで水和状態の制御を達成し、抗血栓性に与える影響を明らかにした。ポリ（2-メトキシエチルアクリレート）（PMEA）に形成される水和水に着目し、その発現量の制御を行った。合成手法として開環メタセシス重合を採用し、regio選択的な重合を達成することで、PMEAの側鎖官能基を主鎖ポリエチレン骨格に対して2、4、5、7、8炭素おきに導入したモデル高分子を合成した。側鎖導入間隔に応じて中間水の発現量が単調に変化することが明らかになった。今回評価した高分子は、含水する際のイオンの有無によって観測される中間水量が大きく変化することが分かった。また、放射光・中性子を用いた先端計測・解析との連携により、水・材料界面の構造・運動の解明のためのサンプル調整と実験条件検討を行った。さらに、生体親和性示す水溶性の高い高分子に関して、含水量を変化させたときの水・高分子界面の形態と力学物性の基礎データを取得した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
水和環境における高分子の表面物性および水和構造・運動解析を進展させるために、官能基の構造、位置、量、配列が精密に制御された生体親和性合成高分子を合成し、9報の原著論文を出版できた。これらの合成高分子は、今後、領域内連携を推進するためのモデル材料となるものである。また、材料の化学構造と水和による物理化学的な物性変化を精密に評価するために、水和した材料の構造および運動について検討した。さらに、材料の物性が変化するときの水の状態について、A03内だけではなく、A02とも連携して詳細な解析を行った。その結果、水和した材料の構造物性の変化は、水の動態変化を伴うことを明らかにした。
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| 今後の研究の推進方策 |
水圏バイオ・環境機能材料構築を達成するために、官能基の構造、位置、量、配列が制御されたモデル高分子を合成する。水・高分子界面の物理化学特性についてプローブ顕微鏡測定、中性子散乱測定、放射光分光、テラヘルツ分光、全原子シミュレーションにより明らかにする。 1. 生体親和性に影響する中間水量を厳密に制御するために、高分子の側鎖に導入する官能基が制御された新規高分子を合成する。また、ステントへのコーティング安定性を向上させるために、側鎖に各種官能基を導入した単環式オレフィン類をモノマーとして精密合成し、重合を行う。 2. 乾燥状態および含水量の異なる水和状態における高分子のガラス転移温度、弾性率などの物理化学的な材料物性の変化を定量化する。また、重水素化されたポリ（2－メトキシエチルアクリレート）などの高分子の水和構造をA02 の放射光・中性子を用いた先端計測・解析により明らかにする。 3. 乾燥状態の高分子表面にタンパク質吸着抑制に影響する水和層が形成されるまでの過程について、高分子の空間分布変化、水の吸着サイト、水の水素結合ネットワーク構造を解析する。水圏における合成高分子の表面物性および水和構造・運動性の解析結果とタンパク質の吸着・構造変化、細胞の接着・増殖・機能との相関を明らかにする。また、含水時の材料物性と細胞接着挙動の予測を可能にする機械学習モデルを検討する。 4. 生体親和性を発現する高分子と水との界面における水の状態をA02 の先端的な分光手法と協働することで明らかにし、高分子と水それぞれの物理化学特性を突き合わせ、その支配因子を検討する。さらに得られた知見は機械学習の予測最適化のための基礎データとしてフィードバックする。
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