| 研究領域 | 水圏機能材料：環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成 |
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| 研究課題/領域番号 |
19H05721
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
高島 義徳 大阪大学, 理学研究科, 教授 (40379277)
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| 研究分担者 |
松葉 豪 山形大学, 大学院有機材料システム研究科, 教授 (10378854)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| キーワード | 分子接着 / 界面物性計測 / 水圏融合材料 / 水環境合成 / 超高強度・高靭性材料 / 分子接着技術 / 応力分散性 |
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| 研究実績の概要 |
【研究概要】 令和2年度（2020年度）は、水圏メカノ機能材料の研究基盤の構築にあたり、基幹化合物・材料の確立をめざし、本領域のコンセプトである「材料科学」と「水の基礎科学」の融合した研究基盤の試みた。さらに研究項目外と研究項目内の水圏機能材料の共同研究を実施した。
【水圏合成：可動性架橋材料の力学物性と含水率の相関】 可動性架橋を有するアクリルアミド主鎖材料を作製し、含水率を変化させた際の力学物性を評価した。低含水率では比較対象の化学架橋材料より低い破壊エネルギーを示した。高含水率では対照的に、高い破壊エネルギーを示した。水分子が高分子鎖間の相互作用を切断して運動性を高めたために、架橋点由来の応力分散が機能したと考えられる。（Polymer 2020, 196, 122465.）
【水圏高強度材料の創製：セルロースと複合化した超分子材料】 より強度の高い材料で高靭性を実現するため、複数の可逆性を架橋点の導入とフィラーの導入が重要と考えた。そこでクエン酸を側鎖に有するセルロースと超分子エラストマーの複合を試みた。得られた複合材料は単体の超分子エラストマーにはない、強度と強靭性、切断面選択的な接着性を示した。（ACS Appl. Polym. Mater. 2020, 2(6), 2274-2283.）
【水圏高靭性材料の創製：ホスト-ゲスト相互作用を用いた自己修復性ウレタン材料の作製】 メチル化アミノβCDと1-アダマンタンアミン（1-AdNH2）の包接錯体を用いて、主鎖中に包接錯体を有するHG(x) ウレタンを作製した。包接錯体の導入量は材料の破壊エネルギー（Gf）と自己修復性に影響しており、ポリウレタン中にメチル化アミノβCDと1-AdNH2を10 mol%で導入したHG(10)のGfと回復性はHG(2.5)よりも向上し、最も高いGfと修復率を示した。ホスト―ゲスト相互作用はGfや自己修復性に重要な役割を果していた。(Polymers 2020, 12(6), 1393.)
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
令和元年度（2019年度）は水圏メカノ機能材料の研究基盤の構築にあたり、材料合成系と材料構造評価系、さらに研究項目外と研究項目内の共同研究の枠組み構築に尽力した。その結果、半年間の年度内に論文3報を発表するに至った。令和２年度（2020年度）に向けて、順調に基盤データの蓄積が行えており、材料合成系から材料評価系にシフトできている。下記に示す共同研究・共著論文も複数進められていることから、おおむね順調に進展していると言える。
【水圏機能材料の水と力学特性の関係：可逆性架橋型ヒドロゲルの架橋点緩和時間と力学特性の関係】 本研究では可逆性架橋構造を成すホスト-ゲスト錯体の会合・解離速度が材料の物性（緩和時間と強靭性）に与える影響を明らかにした。ワイゼンベルグ数による解析から、架橋点の粘弾性挙動によるエネルギー分散が強靭化の原因であることが明らかになった。以上から、架橋設計における粘弾性緩和の制御の重要性が示された。（Polym. Chem. 2020, 11(42), 6811-6820.）
【水圏高靭性材料の創製：迅速な自己修復性とリサイクル特性を併せ持つ強靭な超分子材料】 Poly (ethyl acrylate)を主鎖とし、アセチル化βシクロデキストリン（PAcβCD）をホスト分子、アダマンタンをゲスト分子とするホストポリマーとゲストポリマーをそれぞれ重合した。そのポリマーを、遊星型ボールミルを用いて強力な混合力で混合した。その結果、高分子鎖の運動性が向上し、従来の混合方法で作製した材料より3倍程度強靭になった。また、ボールミル後ガラスにコーティングした材料は傷が数秒以内で消えた。破壊後の材料を繰り返してボールミル処理すると、強靭さを保ったまま再びフィルムに再成形できた。（Adv. Mater. 2020, 32(39), 2002008.）
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| 今後の研究の推進方策 |
令和３年度の研究では、水圏での接着機能の向上に、共有結合と可逆的結合を組み合わせた、高強度・高靭性を実現する。可逆的結合は組み換えによる応力緩和と接着力の回復が期待できる。さらに令和３年度は「(4) 線膨張率の異なる異種材料接着」に注力し、接着機構の理解をA02-1の原田・池本と分光学的解析に進め、A02-2鷲津と分子シミュレーションから理解を深める。特に池本とは、引張試験を行いながら赤外分光分析を行い、研究項目内の松葉と協力し、引張試験を行いながらの小角Ｘ線散乱の解析結果と合わせて、水圏異種接着の高強度・高靭性接着に挑戦する。
【水圏メカノ分子認識材料を用いた化学センサーの開発】 令和1-2年度の研究で水圏にて機能する高強度・高靭性・自己修復性を示す材料開発に成功した。本材料の特徴として、分子認識部位を有することが特徴となっており、上記の力学的な機能に加えて、化学センサーへの開発に取り組む。水圏化学センサーの開発には、A01公募研究者の南やA03公募研究者の上野と連携して、開発する。さらに力学的刺激と電気的応答性の相関解明を進め、新たな水圏メカノ分子認識材料を開発する。
【水圏バイオ-メカノ材料の開発】令和1-2年度の共同研究により、A03田中賢との共同研究により、高強度・高靭性化には最適な含水量が存在することが明らかになった。令和3年度は本材料を用いて、「水圏バイオ-メカノ材料」への展開を目指す。高強度・高靭性を生かし、生体適合性試験を行う。水圏バイオ-メカノ材料が示す最適含水率と力学特性との関係、力学特性と生体適合性との関係を調査し、機能性ユニットと機能発現との相関を明らかにする。これらのフィードバックを通して、優れた水圏バイオ-メカノ材料の開発に繋げる。
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