| 研究概要 |
初年度はカーボンナノチューブの一励起子状態を記述する有効模型の構築を行った. 多谷構造に起因する内部自由度の存在によりスピン一重項の光学不活性な暗励起子が存在する. この状態が光学活性な明励起子より低エネルギーで有る場合, 明励起子から暗励起子への緩和過程の存在により発光効率が著しく低下する可能性が高く, 光学応答を利用した様々な応用に対して欠点と成り得て, 実際それを支持する先行研究が数多く存在する. 本研究では, 第二バンド間遷移の励起子では明暗励起子のエネルギー順序が逆転する場合が有るという実験的報告に着目し, クーロンカの短距離成分の切断と背景誘電率の2つをパラメータに含む, パイ電子に対する最も単純な強束縛模型を用いて半導体ジグザグナノチューブにおける励起子状態を求め, 光吸収スペクトルを計算した. クーロンカの切断パラメータを変化させることによりエネルギー順序が逆転することは既に知られていたが, その逆転する値が背景誘電率の値に強く依存し, かつ, 第一バンド間遷移と第二バンド間遷移でも一般に異なることを明らかにした. さらに, 明暗励起子のエネルギーが逆転する切断パラメータの誘電率に対する依存性が, チューブの構造により3つに分類する, いわゆる, ファミリーパターンで説明できた. 実験で観測されている明暗励起子のエネルギー分裂が非常に小さい値であることから, 切断パラメータはエネルギー順序が逆転する値の近傍にあり, チューブの構造にようては明励起子が低エネルギー側に位置する場合が有ること, また, 背景誘電率を制御できれば発光効率を人工的に増大することが可能であると期待される.
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