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2011 年度 実績報告書

金属錯体を基盤とするソフト分子システムの開発

計画研究

研究領域分子ナノシステムの創発化学
研究課題/領域番号 20111008
研究機関九州大学

研究代表者

君塚 信夫  九州大学, 大学院・工学研究院, 教授 (90186304)

キーワード自己組織化 / 非平衡 / 散逸ナノ構造 / イオン液体/水界面 / シアニン色素 / ナノファイバー / 散逸超構造
研究概要

本研究は、分子の自己組織化に基づき非線形現象ならびにナノスケール散逸構造を生み出すための方法論を開発し、分子システムにおける創発化学を開拓することを目的とする。これまで分子集合化学や超分子化学は熱力学的平衡条件を舞台として展開されてきた。一方、分子システムを用いて創発現象を発現させるための方法論は未開拓である。
そこで、非線形性とエネルギー・物質の流れが協同的に働いてはじめて出現するナノ構造を創製するために、イオン液体-水界面における分子集積現象に着目した。イミダゾリウム塩を構成要素とするイオン液体-水界面においては、濃度勾配に従って界面を隔てたイミダゾリウムイオンの拡散がおこる。ここで、イミダゾリウムイオンと相互作用するアニオン性色素を種々探索した結果、あるシアニン色素を水相に溶解しておくと、(1)イオン液体-水界面で柔軟なナノファイバー構造が形成されること、また(2)このナノファイバーが界面から水相にむけU字型の超構造をとりつつ成長することを,共焦点レーザー顕微鏡を用いて直接観察することに成功した。この成果は、界面を隔てて分子フラックスが存在する非平衡条件下で、熱力学的に安定な構造が形成される自己集合現象がおこる場合、その高次構造が非平衡分子流の影響をうけて制御されることを意味する。すなわち、非平衡条件における熱力学平衡に基づく自己組織化現象は、非平衡プロセスの影響を大きくうけて、マクロな構造パラメーターが改変されるという新しい原理を見出した。この現象は、非平衡条件下における散逸超構造の形成とも呼ぶべき新しい現象であり、その一般化をはかることで、新しい研究フィールドにつながるものと期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

非平衡条件をイオン液体-水界面において創り出すこと、また、イオン液体-水界面においては、濃度勾配に由来する分子流(分子フラックス)が存在し、分子流の構成分子を構成要素とする熱力学的な自己集積現象によって、その巨視的構造が非平衡条件(分子流)に制御されることを見出した。非平衡科学と平衡系の分子集合の接点を開拓した成果であり、当初の計画以上に研究が進展したと判断できる。

今後の研究の推進方策

非平衡系における自己組織化の特徴として、分岐現象があげられる。これを達成するために、イオン液体中で形成されるナノ(マイクロ)ファイバーの構造分岐現象について検討する。水溶液中に水溶性高分子やナノ粒子を溶解させ、これらの存在下、ナノファイバー構造に分岐形成が誘発される可能性を探索する。これにより、リニア型のみならずデンドリマオー型のナノ(マイクロ)構造を構築できれば、機能性散逸ナノ構造という機能物質科学の新しい研究領域が創成できるものと期待される。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (5件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Self-Assembly of Tubular Microstructures from Mixed-Valence Metal Complexes and Their Reversible Transformation by External Stimuli2012

    • 著者名/発表者名
      K. Kuroiwa, M. Yoshida, S. Masaoka, N. Kimizuka et.al
    • 雑誌名

      Angew. Chem.Int. Ed

      巻: 51 ページ: 656-659

    • DOI

      DOI:10.1002/anie.201105080

  • [雑誌論文] Controlled Polymerization and Self-Assembly of Halogen-Bridged Diruthenium Complexes in Organic Media and Their Dielectrophoretic Alignment2012

    • 著者名/発表者名
      R. Kuwahara, S. Fujikawa, K. Kuroiwa, N. Kimizuka
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc

      巻: 134 ページ: 1192-1199

    • DOI

      DOI:10.1021/ja208958t

  • [雑誌論文] Synthesis of TiO2 Nanocoral Structures in Ever-Changing Aqueous Reaction Systems2012

    • 著者名/発表者名
      Nobuo. KIMIZUKA, et al
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 28(5) ページ: 2637-2642

    • DOI

      10.1021/la203943j

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Conversion of Molecular Information by Luminescent Nanointerface Self-Assembled from Amphiphilic Tb(III) Complexes2011

    • 著者名/発表者名
      J. Liu, M. Morikawa, N. Kimizuka
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc

      巻: 133, 43 ページ: 17370-17374

    • DOI

      DOI:10.1021/ja2057924

  • [雑誌論文] Controlled morphology and photoreduction characteristics of polyoxomet alate(POM)/lipid complexes and the effect of hydrogen bonding at molecular interfaces2011

    • 著者名/発表者名
      Nobuo Kimizuka, et al
    • 雑誌名

      Chem.Commun.

      巻: 47 ページ: 6455-6457

    • DOI

      10.1039/C1CC10231A

    • 査読あり
  • [学会発表] 双極子性架橋配位子を含む新しい一次元Rh錯体の合成と溶液中におけるナノファイバー形成2012

    • 著者名/発表者名
      竹増賢太、君塚信夫, 他
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜
    • 年月日
      2012-03-27
  • [学会発表] 錯体化学とナノ界面化学の融合による機能性分子システムの開発2012

    • 著者名/発表者名
      君塚信夫
    • 学会等名
      日本学術振興会産学協力研究委員会第174委員会
    • 発表場所
      京都テルサ(招待講演)
    • 年月日
      2012-03-02
  • [学会発表] Self-assembly and materials chemistry at the water/ionic liquid interface2011

    • 著者名/発表者名
      M. Morikwa, N. Kimizuka
    • 学会等名
      The 14th Asian Chemical Congress 2011
    • 発表場所
      Bangkok, Thailand
    • 年月日
      2011-09-08
  • [学会発表] 液-液界面非平衡系の分子集合と超分子光加工による高次構造創発2011

    • 著者名/発表者名
      森川全章・君塚信夫
    • 学会等名
      分子ナノシステムの創発化学第3回全体会議
    • 発表場所
      亀の井ホテル・大分県別府市
    • 年月日
      2011-08-19
  • [学会発表] シアニン色素から成る超分子ナノテープの形成と動的光エッチング2011

    • 著者名/発表者名
      森川全章・君塚信夫
    • 学会等名
      第60回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      大阪国際会議場
    • 年月日
      2011-05-27
  • [図書] Electrochemical aspects of ionic liqiuds-second edition/Molecular Self-Assembly in Ionic Liquids2011

    • 著者名/発表者名
      Nobuo Kimizuka, Takuya Nakashima
    • 総ページ数
      169-182
    • 出版者
      WILEY
  • [備考]

    • URL

      http://www.chem.kyushu-u.ac.jp/~kimizuka/

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公開日: 2013-06-26  

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