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2012 年度 実績報告書

エアロゾル前駆体の実時間計測による二次有機エアロゾル生成過程の解明

計画研究

研究領域東アジアにおけるエアロゾルの植物・人間系へのインパクト
研究課題/領域番号 20120003
研究機関北海道大学

研究代表者

廣川 淳  北海道大学, 地球環境科学研究科(研究院), 准教授 (20262115)

研究分担者 猪俣 敏  独立行政法人国立環境研究所, 地球環境研究センター, 主任研究員 (80270586)
高橋 けんし  京都大学, 生存圏研究所, 准教授 (10303596)
研究期間 (年度) 2008-04-01 – 2013-03-31
キーワードエアロゾル / 揮発性有機化合物 / 二次有機エアロゾル / 気相酸化反応 / 質量分析法 / レーザー分光法
研究実績の概要

1.メチルグリオキザール(MGLY)の気相酸化反応速度の測定
MGLYは、イソプレンの大気酸化反応における第二世代生成物の一つであり、近年、その液相酸化を経由したオリゴマー形成によって、二次有機エアロゾル(SOA)の生成に関与していることが示唆されている。本研究では、MGLYの気相での消失過程の重要性を調べるため、OHラジカルによる酸化反応速度定数を実験的に測定し、二次反応速度定数 (1.39±0.26)×10(-11) cm3 molecule(-1) s(-1)を得た。
2.イソプレンのオゾン酸化反応による二次有機エアロゾル生成機構の解明
イソプレンのオゾン酸化反応からSOAが生成する化学機構を明らかにするために、テフロン製バッグを用いた実験を昨年度に引き続き行った。気相生成物を陽子移動反応質量分析計と負イオン化学イオン化質量計(NI-CIMS)により分析した。また、反応により生成した粒子をフィルターに捕集し、加熱して気化した成分の分析も同様に行った。NI-CIMSにより得られた気相生成物の質量スペクトルは、酸化反応により生成したクリーギー中間体が、様々なヒドロペルオキシドに逐次的に付加してオリゴマーを生成していると考えることによりうまく説明することができた。このようなオリゴマーに帰属されるピークは、粒子相の質量スペクトルでも同様に観測されたことから、気相で生成したオリゴマーが一部粒子相へ分配され、SOAに寄与していることが示唆された。クリーギー中間体の捕捉剤としてメタノールを添加した実験を行ったところ、NI-CIMSで観測された気相オリゴマーの生成とSOAの生成はどちらも大幅に抑制され、クリーギー中間体がSOA生成に寄与していることが支持された。

現在までの達成度 (段落)

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2013 2012

すべて 学会発表 (7件)

  • [学会発表] Product Analysis in Ethylene Ozonolysis by Chemical Ionization Mass Spectrometry2013

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Y., Inomata S., Tanimoto H., and Hirokawa J.
    • 学会等名
      6th International Conference on Proton Transfer Reaction Mass Spectrometry and its Applications
    • 発表場所
      University Center Obergurgl (Austria)
    • 年月日
      2013-02-03 – 2013-02-08
  • [学会発表] Analysis of organic components in secondary organic aerosols by chemical ionization mass spectrometry and discussion on mechanism of isoprene ozonolysis2013

    • 著者名/発表者名
      Inomata S., Tanimoto H., Sato K., Hirokawa J., Sakamoto Y., Okumura M., and Tohno S.
    • 学会等名
      6th International Conference on Proton Transfer Reaction Mass Spectrometry and its Applications
    • 発表場所
      University Center Obergurgl (Austria)
    • 年月日
      2013-02-03 – 2013-02-08
  • [学会発表] Secondary organic aerosol formation from the isoprene ozonolysis2012

    • 著者名/発表者名
      Hirokawa J., Sakamoto Y., Inomata S., and Takahashi K.
    • 学会等名
      International Symposium on Aerosols in East Asia and Their Impacts on Plants and Human Health
    • 発表場所
      東京農工大学(小金井市)
    • 年月日
      2012-11-29 – 2012-12-01
  • [学会発表] Secondary organic aerosol formation from ethylene ozonolysis2012

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Y., Inomata S., Tanimoto H., and Hirokawa J.
    • 学会等名
      International Symposium on Aerosols in East Asia and Their Impacts on Plants and Human Health
    • 発表場所
      東京農工大学(小金井市)
    • 年月日
      2012-11-29 – 2012-12-01
  • [学会発表] Analysis of organic components in secondary organic aerosols by proton transfer reaction mass spectrometry and discussion on oxidation mechanism of isoprene2012

    • 著者名/発表者名
      Inomata S., Tanimoto H., Sato K., Hirokawa J., Sakamoto Y., Okumura M., and Tohno S.
    • 学会等名
      International Symposium on Aerosols in East Asia and Their Impacts on Plants and Human Health
    • 発表場所
      東京農工大学(小金井市)
    • 年月日
      2012-11-29 – 2012-12-01
  • [学会発表] イソプレン-オゾン反応による二次有機エアロゾル生成2012

    • 著者名/発表者名
      廣川淳,坂本陽介,猪俣敏,佐藤圭
    • 学会等名
      第18回大気化学討論会
    • 発表場所
      ホテルパーレンス小野屋(福岡県)
    • 年月日
      2012-11-06 – 2012-11-08
  • [学会発表] エチレン-オゾン反応による二次有機エアロゾル生成2012

    • 著者名/発表者名
      坂本陽介,猪俣敏,谷本浩志,廣川淳
    • 学会等名
      第18回大気化学討論会
    • 発表場所
      ホテルパーレンス小野屋(福岡県)
    • 年月日
      2012-11-06 – 2012-11-08

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公開日: 2018-02-02  

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