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2022 年度 実績報告書

動的高分子希薄系を用いた物理劣化のモデル構築

計画研究

研究領域高分子材料と高分子鎖の精密分解科学
研究課題/領域番号 20H05733
研究機関東京大学

研究代表者

酒井 崇匡  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70456151)

研究期間 (年度) 2020-10-02 – 2023-03-31
キーワード粘弾性液体 / 動的高分子希薄系
研究実績の概要

大きな構造変化を伴う朽ちゆく高分子材料の分解挙動は、モデル化が困難であり、その学理解明は未だなされていない。本研究では、「朽ちゆく材料」の劣化・分解を調査するため に、適切な「複雑さ」と「時間スケール」を持つ動的高分子希薄系をモデルとして用いた実験を行う。 動的高分子希薄系は、その名の通り、時間により構造変化する希薄な高分子系で あり、粘弾性液体、粘弾性塑性体とその混合物を含む。研究領域内の他の研究で得た知見を取り込むことや、本研究で得たモデルを他の研究に適応することで学術を深化させ、より精緻なモデルを構築することを目指す。
本年度は、外界への分解モデルとして、モデル粘弾性液体の粘弾性とそのダイナミクス、および体内動態について精密調査した。 具体的には、
結合性を系統的に制御し粘弾性緩和との相関を調査し、応力を支持する鎖 (応力鎖) の構造寿命が粘弾性緩和を決定していることを明らかにした。また、蛍光プローブ修飾したモデル粘弾性液体を合成し、蛍光褪色後回復法から自己拡散係数を評価した。その結果として、自己拡散k時間と粘弾性緩和時間との間には乖離が存在し、結合性の低下によって顕在化することを明らかにした。このことから、実際の外界への分解時には、ネットワークのみならず、ミセルのようなネットワークに連結していない成分の拡散が律速になりうることを示した。
マウスの皮下に分子量の異なるPEGを注入し、体内動態を精査した。その結果として、分子量20000を超えると、極端に代謝が遅れ、肝臓などへの蓄積が見られることが明らかとなった。
結晶のモデルとして、自発的な相分離を形成するモデル粘弾性液体を用いた。4分岐ポリエチレングルコールの濃度や分岐数のみならず、結合性を変数とした相図を作成し、浸透圧駆動ではないダイナミクスの不均質性が相分離を誘起していることを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (14件) (うち国際共著 1件、 査読あり 14件、 オープンアクセス 10件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 6件、 招待講演 13件)

  • [雑誌論文] Effects of network junctions and defects on the crystallization of model poly(ethylene glycol) networks2023

    • 著者名/発表者名
      Ohira Masashi、Nakagawa Shintaro、Sampei Ryotaro、Noritomi Takako、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 19 ページ: 1653~1663

    • DOI

      10.1039/D2SM01036D

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Quasi-elastic neutron scattering study on dynamics of polymer gels with controlled inhomogeneity under uniaxial deformation2023

    • 著者名/発表者名
      Aomura Kosuke、Yasuda Yusuke、Yamada Takeshi、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 19 ページ: 147~152

    • DOI

      10.1039/D2SM00784C

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Phantom Chain Simulations for the Fracture of Energy-Minimized Tetra- and Tri-Branched Networks2023

    • 著者名/発表者名
      Masubuchi Yuichi、Doi Yuya、Ishida Takato、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi、Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 ページ: 2217~2223

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c00047

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Decoupling between Translational Diffusion and Viscoelasticity in Transient Networks with Controlled Network Connectivity2022

    • 著者名/発表者名
      Katashima Takuya、Kobayashi Ryunosuke、Ishikawa Shohei、Naito Mitsuru、Miyata Kanjiro、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Gels

      巻: 8 ページ: 830~830

    • DOI

      10.3390/gels8120830

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effects of network connectivity on viscoelastic relaxation in transient networks using experimental approach2022

    • 著者名/発表者名
      Katashima Takuya、Kudo Ryota、Onishi Ryoya、Naito Mitsuru、Nagatoishi Satoru、Miyata Kanjiro、Tsumoto Kouhei、Chung Ung-Il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Frontiers in Soft Matter

      巻: 2 ページ: -

    • DOI

      10.3389/frsfm.2022.1059156

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Analysis of the sustained release ability of bevacizumab-loaded tetra-PEG gel2022

    • 著者名/発表者名
      Murakami Tomoya、Hoshi Sujin、Okamoto Fumiki、Sakai Takamasa、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Oshika Tetsuro
    • 雑誌名

      Experimental Eye Research

      巻: 223 ページ: 109206~109206

    • DOI

      10.1016/j.exer.2022.109206

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Simple Preparation of Injectable Hydrogels with Phase-Separated Structures That Can Encapsulate Live Cells2022

    • 著者名/発表者名
      Ishikawa Shohei、Yoshikawa Yuki、Kamata Hiroyuki、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 14 ページ: 35444~35453

    • DOI

      10.1021/acsami.2c09906

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Dually-dynamic covalent tetraPEG hydrogels end-linked with boronate ester and acylhydrazone groups2022

    • 著者名/発表者名
      Michael Charalambos、Apostolides Demetris E.、Patrickios Costas S.、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 18 ページ: 5966~5978

    • DOI

      10.1039/D2SM00594H

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Brownian simulations for tetra-gel-type phantom networks composed of prepolymers with bidisperse arm length2022

    • 著者名/発表者名
      Masubuchi Yuichi、Yamazaki Ryohei、Doi Yuya、Uneyama Takashi、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 18 ページ: 4715~4724

    • DOI

      10.1039/D2SM00488G

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Experimental Comparison of Bond Lifetime and Viscoelastic Relaxation in Transient Networks with Well-Controlled Structures2022

    • 著者名/発表者名
      Katashima Takuya、Kudo Ryota、Naito Mitsuru、Nagatoishi Satoru、Miyata Kanjiro、Chung Ung-il、Tsumoto Kouhei、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      ACS Macro Letters

      巻: 11 ページ: 753~759

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.2c00152

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Non-swellability of polyelectrolyte gel in divalent salt solution due to aggregation formation2022

    • 著者名/発表者名
      Tang Jian、Katashima Takuya、Gupit Caidric Indaya、Li Xiang、Mitsukami Yoshiro、Yokoyama Yuki、Sakumichi Naoyuki、Chung Ung-il、Shibayama Mitsuhiro、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Polymer

      巻: 250 ページ: 124894~124894

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2022.124894

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • 著者名/発表者名
      Fujiyabu Takeshi、Sakumichi Naoyuki、Katashima Takuya、Liu Chang、Mayumi Koichi、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 8 ページ: -

    • DOI

      10.1126/sciadv.abk0010

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Hemostatic Capability of a Novel Tetra-Polyethylene Glycol Hydrogel2022

    • 著者名/発表者名
      Okata Shinya、Hoshina Katsuyuki、Hanada Kazumasa、Kamata Hiroyuki、Fujisawa Ayano、Yoshikawa Yuki、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Annals of Vascular Surgery

      巻: 84 ページ: 398~404

    • DOI

      10.1016/j.avsg.2022.01.016

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Star‐Polymer DNA Gels Showing Highly Predictable and Tunable Mechanical Responses2022

    • 著者名/発表者名
      Ohira Masashi、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Aoki Daisuke、Yoshikawa Yusuke、Iwase Hiroki、Takata Shin‐ichi、Miyata Kanjiro、Chung Ung‐il、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 34 ページ: 2108818~2108818

    • DOI

      10.1002/adma.202108818

    • 査読あり
  • [学会発表] Tri-branched gels: Low branching factors make rubbery materials ultra-elastic2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      JTBPS2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ハイドロゲルの精密制御による医療応用展開2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      日本化学会第102回春季年会
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子ゲルの医用応用にむけた基礎学理の解明2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      医用高分子研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子ゲル の基礎物理の新展開と材料としての社会実装2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      バイオトライボロジシンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      MRS2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      PNG2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      Gelsympo2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 膨潤を制御したハイドロゲルを用いた人工硝子体および止血剤の開発2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      高分子討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] 均一なゲルを用いたゲル弾性と弾性限界についての実験的研究2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      「復元力応用分科会」第33回講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] ゲルの応力分布の可視化に基づく動的破壊挙動の理解2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      第12回CSJ化学フェスタ「高分子材料と高分子鎖の精密分解科学」
    • 招待講演
  • [学会発表] 水をコントロールする能力とは!?2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      サイエンスアゴラ2022
    • 招待講演
  • [学会発表] Precision gel science for biomedical applications2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      5th Workshop on Symbiosis of Biology and Nanodevices
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Precision gel science for biomedical applications2022

    • 著者名/発表者名
      酒井崇匡
    • 学会等名
      ICPAC KK 2022
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2023-12-25  

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