重水素科学のための基礎理論の構築と新概念の創出

2022 年度 実績報告書

• 研究領域: 重水素学：重水素が示す特性の理解と活用
• 研究課題/領域番号: 20H05739
• 研究機関: 広島大学
• 研究代表者: 石元 孝佳 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (50543435)
• 研究分担者: 兼松 佑典 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (10765936) ; 宇田川 太郎 岐阜大学, 工学部, 助教 (70509356)
• 研究期間 (年度): 2020-10-02 – 2023-03-31
• キーワード: 重水素 / 理論化学 / 量子効果

研究実績の概要

重水素化物質の安定性・反応性の制御や薬理活性の本質的な理解のためには、デューテロンの量子性が重水素化物質の電子状態に与える影響を正しく理解することが必要である。これまで、重水素は水素の同位体であるため、化学的・物理的性質は質量の違いを除きほぼ等価である、と考えられてきたが、構造や物性に関する様々な実験の積み重ねで水素・重水素化物質の電子状態の違いが明らかになりつつある。
本申請では、重水素化物質の物性や反応性に関する本当の姿を明らかにするために、重水素化物質に対して、Born-Oppenheimer (BO)近似を用いない、つまりnon-BO型の新規量子論の構築に取り組んだ。さらに、重水素化物質に対する新たな概念を創出するために、重水素化物質の電子状態や物性、KIEの解析、反応溶媒(D2Oなど)・酵素との安定性、反応性に関する解析に取り組んだ。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Homemade Solution of NaOD in D2O: Applications in the Field of Stilbene‐d1 Synthesis (2023)
  • 著者名/発表者名: Imai Keisuke、Tomita Naohito、Fujioka Hiroyoshi、Kamiya Mako、Ogasahara Riku、Ban Kazuho、Shimizu Hyoga、Ishimoto Takayoshi、Sajiki Hironao、Akai Shuji、Sawama Yoshinari
  • 雑誌名: Asian Journal of Organic Chemistry 巻: 12 ページ: -
  • DOI: 10.1002/ajoc.202200690
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Elucidation of the Vibrationally Averaged Structure of Benzene: A Path Integral Molecular Dynamics Study (2023)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Tanaka Hikaru、Hirano Tsuneo、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori、Baba Masaaki、Nagashima Umpei
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 127 ページ: 894～901
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.2c07197
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydrogen/Deuterium Transfer from Anisole to Methoxy Radicals: A Theoretical Study of a Deuterium-Labeled Drug Model (2022)
  • 著者名/発表者名: Kimura Yuka、Kanematsu Yusuke、Sakagami Hiroki、Rivera Rocabado David S.、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 126 ページ: 155～163
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.1c08514
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum effect and H/D isotope effect in excited state intramolecular proton transfer and electron‐induced intramolecular proton transfer reactions in 8‐hydroxyquinoline (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Hattori Ikumi、Kanematsu Yusuke、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 122 ページ: e26962
  • DOI: 10.1002/qua.26962
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic, vibrational, and rotational analysis of 1,2-benzanthracene by high-resolution spectroscopy referenced to an optical frequency comb (2022)
  • 著者名/発表者名: Katori Toshiharu、Kunishige Sachi、Baba Masaaki、Nakayama Naofumi、Ishimoto Takayoshi、Nishiyama Akiko、Yamasaki Sho、Misono Masatoshi
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 157 ページ: 234303～234303
  • DOI: 10.1063/5.0129297
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative two-way regiocontrolled coupling of 3-methoxycarbonylcatechol and indoles to arylindoles (2022)
  • 著者名/発表者名: Sawama Yoshinari、Kuwata Shoko、Mae Miyu、Udagawa Taro、Akai Shuji、Sajiki Hironao
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 58 ページ: 12935～12938
  • DOI: 10.1039/D2CC04843D
  • 査読あり
• [雑誌論文] A path integral molecular dynamics study on the NH4+ rotation in NH4+...XH2 (X = Be or Mg) dihydrogen bond systems (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Kinoshita Amane、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 24 ページ: 17295～17302
  • DOI: 10.1039/D2CP01999J
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low-Barrier Hydrogen Bond in Fujikurin A-D: A Computational Study (2022)
  • 著者名/発表者名: Tanaka Hikaru、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori、Udagawa Taro
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 7 ページ: 14244～14251
  • DOI: 10.1021/acsomega.2c00857
  • 査読あり
• [雑誌論文] Competitive nuclear quantum effect and H/D isotope effect on torsional motion of H2O2: An ab initio path integral molecular dynamics study (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Computational and Theoretical Chemistry 巻: 1208 ページ: 113542～113542
  • DOI: 10.1016/j.comptc.2021.113542
  • 査読あり
• [学会発表] 重医薬品の設計に向けた理論計算-機能発現における起源は何か- (2023)
  • 著者名/発表者名: 石元孝佳
  • 学会等名: 日本薬学会第143年会
  • 招待講演
• [学会発表] 量子多成分系分子理論における赤外分光計算の条件検討 (2022)
  • 著者名/発表者名: 片岡 和樹、兼松 佑典、石元 孝佳
  • 学会等名: 第22回大つくば物理化学セミナー
• [学会発表] 重水素医薬品の代謝におけるH/D速度論的同位体効果の発現機構に関する理論的解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 見谷泰知、兼松佑典、石元孝佳
  • 学会等名: 2022年日本化学会中国四国支部大会 広島大会
• [学会発表] CPLB法による氷の構造と物性に対する重水素効果の理論解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 下畑佑也、兼松佑典、David S. Rivera Rocabado、石元孝佳
  • 学会等名: 2022年日本化学会中国四国支部大会 広島大会
• [学会発表] 金属表面への分子吸着における吸着構造とH/D動態効果の解析に向けたCPLB法の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 坂上弘輝、石元孝佳、立川仁典
  • 学会等名: 第16回分子科学討論会2022
• [学会発表] 重水素医薬品におけるH/D速度論的同位体効果の発現機構に関する理論的解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 見谷泰知、兼松佑典、石元孝佳
  • 学会等名: 第16回分子科学討論会2022
• [学会発表] CPLB法による氷の構造と物性に対する重水素効果の理論解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 下畑佑也、兼松佑典、David S. Rivera Rocabado、石元孝佳
  • 学会等名: 第16回分子科学討論会2022
• [学会発表] 気相・吸着分子のH/D同位体効果に関する精密量子化学計算 (2022)
  • 著者名/発表者名: 石元孝佳
  • 学会等名: 冷却分子・精密分光シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 白金表面における水の吸着・反応に関する重水素効果の理論解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 那須一真、坂上弘輝、石元孝佳、島崎智実、立川仁典
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会
• [学会発表] 金属表面への分子吸着に対するH/D同位体効果の解析に向けたCPLB法の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 坂上弘輝、石元孝佳、立川仁典
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会