動的エキシトン解析に基づく材料設計とその応用

2020 年度 実績報告書

• 研究領域: 動的エキシトンの学理構築と機能開拓
• 研究課題/領域番号: 20H05840
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 梶 弘典 京都大学, 化学研究所, 教授 (30263148)
• 研究期間 (年度): 2020-11-19 – 2025-03-31
• キーワード: 動的エキシトン / 分子設計 / 逆項間交差 / スピン軌道相互作用 / フェルミの黄金律

研究実績の概要

1) 本研究では、熱活性化遅延蛍光(TADF)材料の高性能化を進めた。この発光過程においては逆項間交差(RISC)が律速となっており、高輝度域での効率向上や素子寿命向上の観点から、その高速化が求められている。我々は、RISCを高速化するためのtFFOと名付けた新たな分子設計指針を提案し、実際に10^6 s^-1レベル、さらには発表当時世界最速の10^7 s^-1の超高速RISCを実現した(Nat. Photon., 14, 643 (2020); Front. Chem., 8, 530 (2020))。
2) さらにTADFに関し、国内共同研究(Jpn. J. Appl. Phys., 60, 040902 (2021) Published online: Mar. 2021)、英国、ドイツとの共同研究(Mater. Adv., 1, 2862 (2020))へと発展させることができた。
3) 本研究では一重項分裂(SF)への拡張も視野に入れている。今年度は、量子化学に基づき、SFに関する基礎的理解を深めた(Bull. Chem. Soc. Jpn., 93, 1305 (2020); J. Phys. Chem. A, 124, 3641-3651 (2020); ACS Omega, 6, 2638 (2021) Published: Feb. 2021)。
4)梶がこれまで構築してきた「TADF分子設計・スクリーニング計算法」を本学術変革領域メンバー全員に共有化し、共同研究を始めた。今堀、佐伯、作田グループとはTADF分子設計、デバイス化に関し、小堀、鈴木、山方グループとはESR、NMR、高速可視紫外分光によるTADF分子の精密解析を進めた。一部、結果が出始めている (ChemPlusChem, 86, 130 (2021) Published: Jan. 2021)。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

C, H, Nのみからなる有機分子において、逆項間交差(RISC)は従来は、起こりえないと考えられていたが、最近、可能となり始めている。さらに現在、RISCの高速化はデバイスの高効率化、長寿命化の観点から非常に重要な研究テーマとなっている。本年度は新たな分子設計指針により、10^7 s^-1という世界最速のRISCを実現した点、計画以上の進展と言える。

今後の研究の推進方策

現在のところ、計画変更を余儀なくされる問題点等は現れていない。当初の計画通りに推進していく予定である。

研究成果

• [国際共同研究] University of St Andrews(英国)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: University of St Andrews
• [国際共同研究] Karlsruher Institut fur Technologie(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Karlsruher Institut fur Technologie
• [雑誌論文] Comprehensive study on operational lifetime of organic light-emitting diodes: effects of molecular structure and energy transfer (2021)
  • 著者名/発表者名: Ito, H., Shimizu, T., Wada, Y., Kaji, H. and Fukagawa, H.
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 60 ページ: 040902[1-4]
  • DOI: 10.35848/1347-4065/abec51
  • 査読あり
• [雑誌論文] Exploring the capability of mayenite (12CaO・7Al2O3) as hydrogen storage material (2021)
  • 著者名/発表者名: Visbal, H., Omura, T., Nagashima, K., Itoh, T., Ohwaki, T., Imai, H., Ishigaki, T., Maeno, A., Suzuki, K., Kaji, H. and Hirao, K.
  • 雑誌名: Sci. Rep. 巻: 11 ページ: 6278
  • DOI: 10.1038/s41598-021-85540-8
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Correlated Triplet Pair Formation Activated by Geometry Relaxation in Directly Linked Tetracene Dimer (5,5'-Bitetracene) (2021)
  • 著者名/発表者名: Shizu, K., Adachi, C. and Kaji, H.
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 6 ページ: 2638-2643
  • DOI: 10.1021/acsomega.0c04809
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Synthesis and Characterization of 5,5′-Bitetracene (2021)
  • 著者名/発表者名: Mamada, M., Goushi, K., Nakamura, R., Kaji, H. and Adachi C.
  • 雑誌名: Chem. Lett. 巻: 50 ページ: 800-803
  • DOI: 10.1246/cl.200909
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thiophene-Fused Naphthodiphospholes: Modulation of the Structural and Electronic Properties of Polycyclic Aromatics by Precise Fusion of Heteroles (2021)
  • 著者名/発表者名: Ishida, K., Higashino, T., Wada, Y., Kaji, H., Saeki, A. and Imahori, H.
  • 雑誌名: ChemPlusChem 巻: 86 ページ: 130-136
  • DOI: 10.1002/cplu.202000800
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tris(triazolo)triazine-based emitters for solution-processed blue thermally activated delayed fluorescence organic light-emitting diodes (2020)
  • 著者名/発表者名: Fabian, H., Crovini, E., Wada, Y., Kaji, H., Brase S. and Zysman-Colman, E.
  • 雑誌名: Mater. Adv. 巻: 1 ページ: [2862]-[2871]
  • DOI: 10.1039/D0MA00659A
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Conformation Control of Iminodibenzyl-Based Thermally Activated Delayed Fluorescence Material by Tilted Face-to-Face Alignment With Optimal Distance (tFFO) Design (2020)
  • 著者名/発表者名: Kusakabe, Y., Wada, Y., Nakagawa, H., Shizu, K. and Kaji, H.
  • 雑誌名: Front. Chem. 巻: 8 ページ: [530-1]-[530-9]
  • DOI: 10.3389/fchem.2020.00530
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Organic light emitters exhibiting very fast reverse intersystem crossing (2020)
  • 著者名/発表者名: Wada, Y., Nakagawa, H., Matsumoto, S., Wakisaka, Y. and Kaji, H.
  • 雑誌名: Nat. Photon. 巻: 14 ページ: 643-649
  • DOI: 10.1038/s41566-020-0667-0
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Lamellar Structure in Alanine-Glycine Copolypeptides Studied by Solid-State NMR Spectroscopy: A Model for the Crystalline Domain of Bombyx mori Silk Fibroin in Silk II Form (2020)
  • 著者名/発表者名: Asakura, T., Aoki, A., Komatsu, K., Ito, C., Suzuki, I., Naito, A. and Kaji, H.
  • 雑誌名: Biomacromolecules 巻: 21 ページ: 3102-3111
  • DOI: 10.1021/acs.biomac.0c00486
  • 査読あり
• [雑誌論文] Visual Understanding of Vibronic Coupling and Quantitative Rate Expression for Singlet Fission in Molecular Aggregates (2020)
  • 著者名/発表者名: Shizu, K., Adachi, C. and Kaji, H.
  • 雑誌名: Bull. Chem. Soc. Jpn. 巻: 93 ページ: 1305-1313
  • DOI: 10.1246/bcsj.20200159
  • 査読あり
• [雑誌論文] Identification of Prime Factors to Maximize the Photocatalytic Hydrogen Evolution of Covalent Organic Frameworks (2020)
  • 著者名/発表者名: Ghosh, S., Nakada, A., Springer, M., Kawaguchi, T., Suzuki, K., Kaji, H., Baburin, I., Kuc, A., Heine, T., Suzuki, H., Abe, R. and Seki, S.
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 142 ページ: 9752-9762
  • DOI: 10.1021/jacs.0c02633
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Thermally Activated Delayed Fluorescence Benzyl Cellulose Derivatives for Nondoped Organic Light-Emitting Diodes (2020)
  • 著者名/発表者名: Shibano, M., Ochiai, H., Suzuki, K., Kamitakahara, H., Kaji, H. and Takano, T.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 53 ページ: 2864-2873
  • DOI: 10.1021/acs.macromol.9b02644
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of Vibronic Coupling on Correlated Triplet Pair Formation in the Singlet Fission Process of Linked Tetracene Dimers (2020)
  • 著者名/発表者名: Shizu, K., Adachi, C. and Kaji, H.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 124 ページ: 3641-3651
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.0c03041
  • 査読あり
• [学会発表] 一重項励起子分裂速度の定量的予測と分子設計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 志津 功將,安達 千波矢,梶 弘典
  • 学会等名: 日本化学会第101春季年会
• [学会発表] In silico material design for OLEDs realizing very fast reverse intersystem crossing (2020)
  • 著者名/発表者名: Hironori Kaji
  • 学会等名: SPIE Optics+Photonics Conference2020
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 有機発光材料の分子設計と有機ELデバイスの精密解析 (2020)
  • 著者名/発表者名: 梶 弘典
  • 学会等名: 有機エレクトロニクス材料研究会 JOEMアカデミー 2020第1回
  • 招待講演
• [学会発表] 有機EL発光材料における逆項間交差の高速化に向けて (2020)
  • 著者名/発表者名: 梶 弘典
  • 学会等名: 第69回高分子討論会
  • 招待講演
• [学会発表] TADF: High-throughput computational screening of highly efficient emitters for OLEDs (2020)
  • 著者名/発表者名: Hironori Kaji
  • 学会等名: Indian Institute of Science (IISc) OLED Webinar
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Material design realizing very fast reverse intersystem crossing in purely organic emitter (2020)
  • 著者名/発表者名: Hironori Kaji
  • 学会等名: The 12th Asian Conference on Organic Electronics (A-COE2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] In silico material design and DNP-NMR analysis of highly-efficient organic light-emitting diodes (2020)
  • 著者名/発表者名: Hironori Kaji
  • 学会等名: 4th International Caparica Conference on Chromogenic and Emissive Materials (IC3EM2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 電荷輸送マルチスケールシュミレーション・量子化学を用いた有機EL発光材料のハイスループット検索 (2020)
  • 著者名/発表者名: 梶 弘典
  • 学会等名: 近畿化学協会 コンピュータ化学部会第108回例会 テーマ：有機電子材料の開発と計算化学
  • 招待講演
• [学会発表] Multiscale simulation of charge transport in host-guest-based emission layer of OLEDs (2020)
  • 著者名/発表者名: Kazuki Moriwaki,Shosei Kubo ,Hironori Kaji
  • 学会等名: The 5th International TADF Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] Enhanced TADF characteristics by conformation control based on tilted face-to-face alignment with optimal distance (tFFO) design (2020)
  • 著者名/発表者名: Yu Kusakabe,Yoshimasa Wada,Hiromichi Nakagawa,Katsuyuki Shizu,Hironori Kaji
  • 学会等名: The 5th International TADF Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] Theoretical Investigation of Singlet Fission Process of Tetracene-Based Molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Katsuyuki Shizu,Chihaya Adachi,Hironori Kaji
  • 学会等名: The 5th International TADF Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] Robust molecular design for ultrafast reverse intersystem crossing (2020)
  • 著者名/発表者名: Yoshimasa Wada, Hiromichi Nakagawa, Soma Matsumoto, Yasuaki Wakisaka, Hironori Kaji
  • 学会等名: The 5th International TADF Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] Tilted face-to-face alignment with optimal distance (tFFO)設計指針に基づいたイミノジベンジル骨格含有熱活性化遅延蛍光材料の立体配座制御 (2020)
  • 著者名/発表者名: 日下部 悠 , 和田 啓幹 , 中川 博道 , 志津 功將 , 梶 弘典
  • 学会等名: 「有機ＥＬ討論会」第３１回例会
• [学会発表] 物理シミュレーションと機械学習を用いた有機EL材料の探索とデバイス化 (2020)
  • 著者名/発表者名: 梶 弘典
  • 学会等名: 高分子学会20-1有機エレクトロニクス研究会 テーマ：AI LOVE Yield Outstanding-有機エレクトロニクス分野でAIを活用する!
  • 招待講演
• [学会発表] 有機ELのイノベーション：材料開発・デバイス基礎科学とDNPをはじめとするNMRのこれからの貢献 (2020)
  • 著者名/発表者名: 梶 弘典
  • 学会等名: 高分子学会20-1NMR研究会
  • 招待講演