多相ミクロ不均質媒質中におけるプラズマ創成とその応用に関する研究

2013 年度 実績報告書

• 研究領域: プラズマとナノ界面の相互作用に関する学術基盤の創成
• 研究課題/領域番号: 21110003
• 研究機関: 大阪市立大学
• 研究代表者: 白藤 立 大阪市立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10235757)
• 研究期間 (年度): 2009-07-23 – 2014-03-31
• キーワード: プラズマ / 液体 / ナノ界面 / 化学反応 / シミュレーション / 電気化学 / 電気二重層 / レーザ

研究概要

液中に多数の微細気泡を導入し，各気泡内でのプラズマ生成を実現する三次元集積化マイクロソリューションプラズマ（３Ｄ－ＩＭＳＰ）のプロトタイプを改良することにより，メチレンブルーの分解効率を，従来のゼロ次元ソリューションプラズマに対して，約１６倍まで向上させることに成功した．また，分解効率の印加電圧依存性の調査から，寄生放電がまだ残存しており，その抑制によって更なる効率向上が期待できることを明かにした．また，３Ｄ－ＩＭＳＰからの発光を，時間分解分光法を用いて調査した結果，３Ｄ－ＩＭＳＰに外部からＡｒを供給していることにより，Ｈラジカル，ＯＨラジカルの生成経路として，Ｈ２Ｏの電子衝突解離以外にも，準安定のＡｒ（３Ｐ）とＨ２Ｏの衝突によるＨラジカル，ＯＨラジカルの生成経路があり，これが３Ｄ－ＩＭＳＰの高効率化につながっている可能性を明かにした．また，時間分解発光分光と気相反応の計算機シミュレーションにより，Ｈ３Ｏ＋と電子との解離性再結合も，放電終了後の気相中において，ＯＨラジカルの発生に大きく寄与していることを明かにした．更に，気液界面に形成されるナノ界面である電気二重層の時間空間的挙動を，計算により調査した結果，３Ｄ－ＩＭＳＰにおいて電圧を印加した後，プラズマが生成・存在している数百ナノ秒後の時間帯では，電気二重層がほとんど形成されておらず，ラジカルだけが生き残っているミリ秒の時間帯において電気二重層が形成されていることを明かにした．また，液中での輸送係数が小さい方のイオンが液面直下に残留し易く，気相からの化学種の作用を半選択的に受ける可能性があることを計算により明かにした．これらと並行して，Ｅｒ：ＹＡＧレーザを用いた新たな気液混合相プラズマ生成法を検討した．プラズマ生成による明確な発光を検出するには至らなかったが，過酸化水素の発生を確認した．

現在までの達成度 (区分)

理由

25年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

25年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Time-resolved optical emission spectroscopy on three-dimensionally integrated micro solution plasmas (2014)
  • 著者名/発表者名: T.Shirafuji, Y.Ogura, and Y.Himeno
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 53 ページ: 010211 (6)
  • DOI: 10.7567/JJAP.53.010211
  • 査読あり
• [雑誌論文] Numerical simulation of electric double layer with dielectric barrier discharge -Effects of ion transport parameters in liquid-, (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, A. Nakamura, and F. Tochikubo
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 53 ページ: 03DG04 (6pp)
  • DOI: 10.7567/JJAP.53.03DG04
  • 査読あり
• [雑誌論文] Numerical simulation of electric double layer in contact with dielectric barrier discharge (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, A. Nakamura, and F. Tochikubo
  • 雑誌名: JPS Conf. Proc. 巻: 1 ページ: 015058 (4pp)
  • DOI: 10.7566/JPSCP.1.015058
  • 査読あり
• [雑誌論文] Three-dimensionally integrated micro-solution plasma: Numerical feasibility study and practical applications (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, A. Nomura, and Y. Himeno
  • 雑誌名: Plasma Chem. Plasma Process. 巻: 34 ページ: 523-534
  • DOI: 10.1007/s11090-014-9544-2
  • 査読あり
• [雑誌論文] Time-resolved optical emission spectroscopy on three-dimensionally integrated micro-solution plasma in He/H2O mixture (2014)
  • 著者名/発表者名: Y. Himeno, Y. Ogura, and T. Shirafuji
  • 雑誌名: J. Phys. Conf. Ser. 巻: 印刷中 ページ: 印刷中
  • 査読あり
• [雑誌論文] Generation of three-dimensionally integrated micro solution plasmas and its application to decomposition of methylene blue molecules in water (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji and Y. Himeno
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 52 ページ: 11NE03 (6pp)
  • DOI: 10.7567/JJAP.52.11NE03
  • 査読あり
• [雑誌論文] Decomposition of methylene blue molecules in aqueous solution by using three-dimensionally integrated micro solution plasmas and improvement of its energy efficiency (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, Y. Himeno, N. Saito, and O. Takai
  • 雑誌名: J. Photopolym. Sci. Technol. 巻: 26 ページ: 507-511
  • DOI: 10.2494/photopolymer.26.507
  • 査読あり
• [雑誌論文] Functionalization of multiwalled carbon nanotubes by solution plasma processing in ammonia aqueous solution and preparation of composite material with polyamide 6 (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, Y. Noguchi, T. Yamamoto, J. Hieda, N. Saito, O. Takai, A. Tsuchimoto, K. Nojima, and Y. Okabe
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 52 ページ: 125101 (6pp)
  • DOI: 10.7567/JJAP.52.125101
  • 査読あり
• [雑誌論文] Gold nanoparticles synthesis by using three-dimensionally integrated micro solution plasmas (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, J. Ueda, A. Nakamura, S. -P. Cho, N. Saito, and O. Takai
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 52 ページ: 126202 (5pp)
  • DOI: 10.7567/JJAP.52.126202
  • 査読あり
• [雑誌論文] 液体が接するプラズマ「プラズマ電気化学」 (2013)
  • 著者名/発表者名: 白藤 立，齋藤 永宏，高井 治，杤久保文嘉，安岡康一，金子俊郎，石島達夫，高橋憲司，竹内希，白井直機
  • 雑誌名: 表面科学 巻: 34 ページ: 547-552
  • DOI: 10.1380/jsssj.34.547
  • 査読あり
• [学会発表] MALDI-TOF MS analysis of products via 3D integrated micro-solution plasma treatment of methylene blue aqueous solution (2014)
  • 著者名/発表者名: A. Nomura, Y. Himeno, Y. Hayashi, K. Tanaka, M. Goto, and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 15th IUMRS-International Conference in Asia
  • 発表場所: 福岡大学, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20140824-20140830
• [学会発表] 3D integrated micro-solution plasma for the treatment of water -Effects of discharge gases- (2014)
  • 著者名/発表者名: A. Nomura, Y. Himeno, K. Tanaka, and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 26th Symposium on Plasma Physics and Technology
  • 発表場所: Czech Technical University, Prague, Czech Republic
  • 年月日: 20140616-20140619
• [学会発表] Numerical simulation of electric double layer in contact with DBD -Effects of mobility and diffusion coefficient of liquid ions- (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 5th International Conference on Plasma Medicine
  • 発表場所: 奈良県新公会堂, 奈良県奈良市
  • 年月日: 20140518-20140523
• [学会発表] 水蒸気を含む Ar ガスの DBD 中における OH ラジカル生成反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 白藤 立，村上 朝之
  • 学会等名: 電気学会プラズマ研究会
  • 発表場所: 足利工業大学, 栃木県足利市
  • 年月日: 20140509-20140510
• [学会発表] 水中Ar/H2Oプラズマ中のOH(A)の挙動 (2014)
  • 著者名/発表者名: 白藤 立
  • 学会等名: 第61回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 青山学院大学相模原キャンパス, 神奈川県相模原市
  • 年月日: 20140317-20140320
• [学会発表] Reaction kinetics in 3D integrated micro-solution plasma (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 6th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials / The 7th International Conference on Plasma-Nano Technology & Science
  • 発表場所: 名城大学, 愛知県名古屋市
  • 年月日: 20140302-20140306
• [学会発表] On the contribution of electrons, Ar(3P), H2O+, and H3O+ to production of OH(A) in a micro DBD of Ar/H2O (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji and T. Murakami
  • 学会等名: The 8th International Conference on Reactive Plasmas / The 31st Symposium on Plasma Processing
  • 発表場所: 福岡国際会議場, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20140203-20140207
• [学会発表] Decomposition of acetic acid molecules on three-dimensionally integrated micro solution plasma in Ar/H2O mixture (2014)
  • 著者名/発表者名: Y. Himeno and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 8th International Conference on Reactive Plasmas / The 31st Symposium on Plasma Processing
  • 発表場所: 福岡国際会議場, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20140203-20140207
• [学会発表] Optical emission spectroscopy on 3D integrated micro-solution plasma (2014)
  • 著者名/発表者名: Y. Ogura, Y. Himeno, and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 8th International Conference on Reactive Plasmas / The 31st Symposium on Plasma Processing
  • 発表場所: 福岡国際会議場, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20140203-20140207
• [学会発表] Time-resolved optical emission spectroscopy on micro-solution plasma in a single bubble in a capillary tube (2014)
  • 著者名/発表者名: R. Tashiro, K. Obana, and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 8th International Conference on Reactive Plasmas / The 31st Symposium on Plasma Processing
  • 発表場所: 福岡国際会議場, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20140203-20140207
• [学会発表] "Nano-interface" and "fluctuation" in material processing using plasma in liquid (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: International workshop on control of fluctuation of plasma processes
  • 発表場所: 福岡国際会議場, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20140203-20140203
  • 招待講演
• [学会発表] 3D Integration of micro-solution plasmas in trabecular-bone-like cellular structure for in-line liquid processing (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, N. Saito, and O. Takai
  • 学会等名: The 14th International Symposium on Biomimetic Materials Processing
  • 発表場所: ホテルアソシア高山リゾート, 岐阜県高山市
  • 年月日: 20140124-20140127
  • 招待講演
• [学会発表] Integrated micro-solution plasma for large-volume inline material processing in liquid (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 23rd Annual Meeting of MRS-Japan 2013
  • 発表場所: 横浜市開港記念会館, 神奈川県横浜市
  • 年月日: 20131209-20131211
  • 招待講演
• [学会発表] On the contribution of dissociative recombination of H3O+ to produce OH(A) in DBD of Ar with water vapor (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 23rd Annual Meeting of MRS-Japan 2013
  • 発表場所: 横浜情報文化センター, 神奈川県横浜市
  • 年月日: 20131209-20131211
• [学会発表] Three dimensional integration of micro solution plasmas for plasma electrochemical material processing (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, N. Saito, and O. Takai
  • 学会等名: International Conference on Surface Engineering
  • 発表場所: Haeundae Grand Hotel, Busan, Korea
  • 年月日: 20131118-20131121
  • 招待講演
• [学会発表] Decomposition of methylene blue molecules by three-dimensionally integrated micro-solution plasma in He/H2O mixture (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Nomura, Y. Himeno, and T. Shirafuji
  • 学会等名: International Conference on Surface Engineering
  • 発表場所: Haeundae Grand Hotel, Busan, Korea
  • 年月日: 20131118-20131121
• [学会発表] Decomposition of persistent organic in water on three-dimensionally integrated micro-solution plasma in Ar/H2O mixture (2013)
  • 著者名/発表者名: Y. Himeno and T. Shirafuji
  • 学会等名: International Conference on Surface Engineering
  • 発表場所: Haeundae Grand Hotel, Busan, Korea
  • 年月日: 20131118-20131121
• [学会発表] Time-resolved OES study of a single-bubble plasma generated in a capillary tube (2013)
  • 著者名/発表者名: K. Obana, R. Tashiro, and T. Shirafuji
  • 学会等名: International Conference on Surface Engineering
  • 発表場所: Haeundae Grand Hotel, Busan, Korea
  • 年月日: 20131118-20131121
• [学会発表] Electrochemical simulation of plasma/liquid interface (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Nakamura and T. Shirafuji
  • 学会等名: International Conference on Surface Engineering
  • 発表場所: Haeundae Grand Hotel, Busan, Korea
  • 年月日: 20131118-20131121
• [学会発表] Time-resolved OES on 3D integrated micro-solution plasma using He gas (2013)
  • 著者名/発表者名: N. Sotoda, Y. Ogura, Y. Himeno, and T. Shirafuji
  • 学会等名: International Conference on Surface Engineering
  • 発表場所: Haeundae Grand Hotel, Busan, Korea
  • 年月日: 20131118-20131121
• [学会発表] On the possibility of preferential reactions at plasma-liquid interface due to electric double layer (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji and F. Tochikubo
  • 学会等名: The 66th Annual Gaseous Electronics Conference
  • 発表場所: Westin Hotel, Princeton, USA
  • 年月日: 20130930-20131004
• [学会発表] Numerical simulation of spatiotemporal behavior of OH(A) in DBD in Ar/H2O (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 26th Symposium on Plasma Science for Materials
  • 発表場所: 九州大学医学部百年講堂, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20130923-20130924
• [学会発表] Time-resolved optical emission spectroscopy on three-dimensionally integrated micro solution plasmas in He/H2O discharge (2013)
  • 著者名/発表者名: Y. Hmeno, Y. Ogura, and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 26th Symposium on Plasma Science for Materials
  • 発表場所: 九州大学医学部百年講堂, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20130923-20130924
• [学会発表] Detailed investigation of 3D integrated micro solution plasmas through OES of a single bubble in capillary tube (2013)
  • 著者名/発表者名: R. Tashiro, K. Obana, and T. Shirafuji
  • 学会等名: The 26th Symposium on Plasma Science for Materials
  • 発表場所: 九州大学医学部百年講堂, 福岡県福岡市
  • 年月日: 20130923-20130924
• [学会発表] Confirmation of sterilization effects and OES study of Er:YAG laser irradiation on hydroxyapatite (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, J. Ueda, R. Tashiro, K. Takahashi, H. Kambayashi, and T. Goto
  • 学会等名: 2013 JSAP-MRS Joint Symposia
  • 発表場所: 同志社大学京田辺キャンパス, 京都府京田辺市
  • 年月日: 20130916-20130920
• [学会発表] 誘電体バリア放電と接する水面直下における電気二重層の挙動の印加波形依存性 (2013)
  • 著者名/発表者名: 白藤立，中村明寛，杤久保文嘉
  • 学会等名: 平成25年電気学会基礎・材料・共通部門大会
  • 発表場所: 横浜国立大学, 神奈川県横浜市
  • 年月日: 20130912-20130913
• [学会発表] Numerical simulation of electric double layer in contact with dielectric barrier discharge -Effects of ion transport parameters in liquid- (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, A. Nakamura, and F. Tochikubo
  • 学会等名: The 35th International Symposium on Dry Process
  • 発表場所: Ramada Plaza Jeju Hotel, Jeju, Korea
  • 年月日: 20130829-20130830
• [学会発表] Numerical simulation of electric double layer in contact with dielectric barrier discharge -Effects of frequency- (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, A. Nakamura, and F. Tochikubo
  • 学会等名: The 9th Asian-European International Conference on Plasma Surface Engineering
  • 発表場所: Ramada Plaza Jeju Hotel, Jeju, Korea
  • 年月日: 20130825-20130830
• [学会発表] Three-dimensional integration of micro solution plasmas and its application to material processing in large volume liquid (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 21st International Symposium on Plasma Chemistry
  • 発表場所: Cairns Convention Centre, Cairns, Australia
  • 年月日: 20130804-20130809
  • 招待講演
• [学会発表] Numerical simulation of spatiotemporal behavior of electric double layer in aqueous solution in contact with gas-phase plasma sheath (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji and A. Nakamura
  • 学会等名: The 21st International Symposium on Plasma Chemistry
  • 発表場所: Cairns Convention Centre, Cairns, Australia
  • 年月日: 20130804-20130809
• [学会発表] Generation of 3-dimensionally integrated micro-solution plasmas and its application to decomposition of organic contaminants in water (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, Y. Himeno, and Y. Ogura
  • 学会等名: The 21st International Symposium on Plasma Chemistry
  • 発表場所: Cairns Convention Centre, Cairns, Australia
  • 年月日: 20130804-20130809
• [学会発表] Numerical simulation of electric double layer in contact with dielectric barrier discharge (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, A. Nakamura, and F. Tochikubo
  • 学会等名: The 12th Asia Pacific Physics Conference of AAPPS
  • 発表場所: 幕張メッセ, 千葉県千葉市
  • 年月日: 20130714-20130719
• [学会発表] Generation of three-dimensionally integrated micro solution plasmas and its application to decomposition of organic contaminants in water (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji, Y. Himeno, N. Saito, and O. Takai
  • 学会等名: The 30th International Conference of Photopolymer Science and Technology
  • 発表場所: 千葉大学, 千葉県千葉市
  • 年月日: 20130625-20130628
• [学会発表] 液体が関与するプラズマの生成・応用・理解・設計 (2013)
  • 著者名/発表者名: 白藤 立
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部平成25年度第1回講演会「関西のプラズマ・エレクトロニクス研究の現状と若手からの発信」
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス, 京都府京都市
  • 年月日: 20130613-20130613
• [学会発表] 三次元集積化マイクロソリューションプラズマを用いた金ナノ粒子の合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 上田淳，尾花和彦，田中健司，村治雅文，白藤立
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部平成25年度第1回講演会「関西のプラズマ・エレクトロニクス研究の現状と若手からの発信」
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス, 京都府京都市
  • 年月日: 20130613-20130613
• [学会発表] 歯へのEr:YAGレーザー照射に伴う発光の分光計測 (2013)
  • 著者名/発表者名: 田代龍太郎，上田淳，田中健二，村冶雅文，白藤立
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部平成25年度第1回講演会「関西のプラズマ・エレクトロニクス研究の現状と若手からの発信」
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス, 京都府京都市
  • 年月日: 20130613-20130613
• [学会発表] 水溶液中パルス放電プラズマの時間分解発光分光計測 (2013)
  • 著者名/発表者名: 小倉悠平，姫野勇大，田中健司，村治雅文，白藤立
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部平成25年度第1回講演会「関西のプラズマ・エレクトロニクス研究の現状と若手からの発信」
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス, 京都府京都市
  • 年月日: 20130613-20130613
• [学会発表] 電気二重層形成を考慮したプラズマ/液ナノ界面プロセスのモデル化とシミュレーション (2013)
  • 著者名/発表者名: 中村明寛，野村彩乃，田中健司，村冶雅文，白藤立
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部平成25年度第1回講演会「関西のプラズマ・エレクトロニクス研究の現状と若手からの発信」
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス, 京都府京都市
  • 年月日: 20130613-20130613
• [学会発表] 三次元集積化マイクロソリューションプラズマを用いた水中有機物分子の分解 (2013)
  • 著者名/発表者名: 姫野勇大，外田直也，田中健司，村冶雅文，白藤立
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部平成25年度第1回講演会「関西のプラズマ・エレクトロニクス研究の現状と若手からの発信」
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス, 京都府京都市
  • 年月日: 20130613-20130613
• [学会発表] Solution microplasma: generation, diagnostics and application (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Shirafuji
  • 学会等名: The 7th International Workshop on Microplasmas 2013
  • 発表場所: The Fragrant Hill Hotel, Beijing, China
  • 年月日: 20130520-20130523
  • 招待講演
• [備考] 研究室Webページ
  • URL: http://t-shirafuji.jp/
• [産業財産権] 水処理方法および水処理装置 (2010)
  • 発明者名: 高井 治，齋藤 永宏，白藤 立
  • 権利者名: 国立大学法人名古屋大学
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特許5445966
  • 出願年月日: 2010-06-30
  • 取得年月日: 2014-01-10