| 研究実績の概要 |
物質環境下のプロトン・正ミュオン等粒子を第一原理的に取り扱う量子シミュレーション手法と実験手法を開発し、これら粒子のダイナミクスを探り新規物性を探査した。開発した第一原理計算コード“Naniwa”を、酸化物中に適応する場合の好適な計算条件設定を改良した結果、これまで第一原理計算とμＳＲの実験結果が符合しなかったシリコン酸化物中での正ミュオンの状態において、μＳＲ実験結果と一致する超微細相互作用を示す量子状態（ミュオニウム状態）を、再現することができた。これにより酸化物結晶体中でのプロトン・ミュオンへの第一原理的シミュレーションを実施することが可能となった。電子の多体系状態を高精度かつ高速に計算するコード開発では、１電子波動関数の修正アルゴリズムを改良し、励起状態計算のコーディングを行った。適用例として、90度捩ったエチレン分子の励起状態の計算を行い、厳密計算が可能であることを示した。高圧水素系の物性探査では、金属水素化物の水素含有量と位置を、ブリルアン散乱から求まる弾性定数と第一原理計算からの結果を比較して見積もる研究を、水素の含有量の範囲を広げ、またCaF2構造以外の構造の領域も考慮してSc, Y, La, Ti, Zr, V, Nb, Taとの水素化物の弾性定数を、より高精度に調べあげることができた。表面・水素反応系における新規物性探査実験では、水素の共吸着分子の影響下でパラジウム金属内部に吸収された水素の触媒反応性・表面近傍の拡散・気相への放出ダイナミクス等を多角的に探査する実験手法を整備し研究した。これにより、Pdに溶存した水素のオレフィンの水添（水素添加）触媒反応での役割を解明し、Pd(110)表面の構造改質による水素吸収・放出の制御に成功した。 この系の量子シミュレーションを実行し、理論・実験両面から比較検討し吸放出過程における水素多体ダイナミクスを解明することができた。
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