融合マテリアル形成制御用無機クラスターの設計と合成

2014 年度 実績報告書

• 研究領域: 融合マテリアル：分子制御による材料創成と機能開拓
• 研究課題/領域番号: 22107002
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 垣花 眞人 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (50233664)
• 研究期間 (年度): 2010-04-01 – 2015-03-31
• キーワード: 融合マテリアル / ハイブリッド材料 / 自己組織化 / 水溶性化合物 / 水 / セラミックス

研究実績の概要

平成26年度は大きく分けて以下の3項目を実施した。
（１）分子制御による無機マテリアルの形態制御：水を溶媒とし、有機化合物を分子制御剤に用いた無機マテリアルの形態制御において、ピコリン酸を分子制御剤として利用することで、{331}などの高次数面が露出したルチル型酸化チタン多針体が生成することを見出した。加えて領域内共同研究により、分子動力学シミュレーションを用いた結晶成長制御機構の解明に取り組み、成長する結晶面近傍に存在する水分子の配列状況が制御剤として働く有機分子の影響を制御している様子を確認した。またマグネタイトの合成においてもピコリン酸を用いることで、{311}や{331}といった高次数面が露出した多結晶面露出マグネタイト粒子が作製可能であることを明らかにした。さらに領域内共同研究により、得られた多結晶面露出マグネタイト粒子が、スチレンのリビングカチオン重合反応において、市販のマグネタイト粒子よりも低比表面積であるにも関わらず高い触媒活性を示すことを見出している。
（２）水を反応場とするチタン系融合マテリアルの創成：水を溶媒に用いたプロセスにおいて、ピラジンカルボン酸と水溶性チタン錯体から新規チタン化合物が生成することを見出した。得られた化合物には、加熱・徐冷操作による構造の変化を伴う水の吸脱着が観察され、この変化は可逆的であった。また領域内共同研究により、本化合物が水に対してゲート吸着のような特性を有していることを明らかにした。
（３）鉱物に倣う新規光機能性材料の開発：鉱物資源をヒントに、新規蛍光体探索研究を実施した。その結果、ガノマル石（ganomalite）をヒントに、Ca2SiO4:Eu2+（赤色発光）を新規蛍光体として発見した。本蛍光体は酸化物では極めて珍しい青色励起により赤色発光を示す蛍光体であり、実用化に向けた展開を行っている。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Design of crystal structures, morphologies, and functionalities of titanium oxide using water-soluble complexes and molecular control agents (2015)
  • 著者名/発表者名: Makoto Kobayashi, Minoru Osada, Hideki Kato, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Polymer Journal 巻: 47 ページ: 78-83
  • DOI: 10.1038/pj.2014.89
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Crystal Structures and Luminescence Properties of Eu2+-activated new NaBa0.5Ca0.5PO4 and Na3Ba2Ca(PO4)3 (2015)
  • 著者名/発表者名: Minsung Kim, Makoto Kobayashi, Hideki Kato, Hisanori Yamane, Yasushi Sato, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 44 ページ: 1900-1904
  • DOI: 10.1039/C4DT03024A
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] 水に分散可能な無機Siクラスター活用した水溶液プロセスによるケイ酸塩蛍光体の合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐藤泰史, 加藤英樹, 小林亮, 金知慧, 垣花眞人
  • 雑誌名: 粉体および粉末冶金 巻: 62 ページ: 127-133
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hierarchical structures of rutile exposing high-index facets (2015)
  • 著者名/発表者名: Quang Duc Truong, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 418 ページ: 86-91
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2015.02.056
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Development of two novel Eu2+-activated phosphors in the Na-Sc-Si-O system and their photoluminescence properties (2014)
  • 著者名/発表者名: Jihong Min, Taichi Yamaguchi, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Hisanori Yamane, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Journal of Luminescence 巻: 154 ページ: 285-289
  • DOI: 10.1016/j.jlumin.2014.05.006
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Tailoring of Deep-Red Luminescence in Ca2SiO4:Eu2+ (2014)
  • 著者名/発表者名: Yasushi Sato, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Takaki Masaki, Dae-Ho Yoon, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 53 ページ: 7756-7759
  • DOI: 10.1002/anie.201402520
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hydrothermal synthesis of magnetite particles with uncommon crystal facets (2014)
  • 著者名/発表者名: Junki Sato, Makoto Kobayashi, Hideki Kato, Takamichi Miyazaki, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Journal of Asian Ceramic Societies 巻: 2 ページ: 258-262
  • DOI: 10.1016/j.jascer.2014.05.008
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] The Significance of Phosphate Source in the Preparation of Functional Luminescent Phosphate Materials (2014)
  • 著者名/発表者名: Minsung Kim, Makoto Kobayashi, Hideki Kato, Masato Kakihana
  • 雑誌名: Journal of the Ceramic Society of Japan 巻: 122 ページ: 626-629
  • DOI: 10.2109/jcersj2.122.626
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] Synthesis and application of up-conversion phosphor nanosheets (2015)
  • 著者名/発表者名: Soichi Takasugi, Riku Iida, Koji Tomita, Kiyofumi Katagiri, Minoru Osada, Masato Kakihana
  • 学会等名: 7th International Symposium on Advanced Plasma Science and Its Applications for Nitrides and Nanomaterials / 8th International Conference on Plasma-Nano Technology & Science
  • 発表場所: 名古屋大学（名古屋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-31
• [学会発表] 水溶液プロセスによる希土類複合酸化物アップコンバージョン蛍光体の合成と特性評価 (2015)
  • 著者名/発表者名: 小川哲志, 田村紗也佳, 冨田恒之, 片桐清文, 垣花眞人
  • 学会等名: 日本化学会第95春季年会(2015)
  • 発表場所: 日本大学（船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 水の吸脱着に伴い可逆的に構造が変化するチタンピラジンカルボン酸複合化合物の開発 (2015)
  • 著者名/発表者名: 奥原達也, 小林亮, 加藤英樹, 垣花眞人
  • 学会等名: 化学工学会 第80年会
  • 発表場所: 芝浦工業大学（東京都江東区）
  • 年月日: 2015-03-19 – 2015-03-21
• [学会発表] 結晶サイトエンジニアリングによるβ-Ca3(PO4)2:Eu2+の発光制御 (2015)
  • 著者名/発表者名: 桑原寛季, 加藤英樹, 小林亮, 垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2015年年会
  • 発表場所: 岡山大学（岡山市）
  • 年月日: 2015-03-18 – 2015-03-20
• [学会発表] 高輝度化に向けたトンネル構造を有するアップコンバージョン蛍光体の合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田村紗也佳, 冨田恒之, 片桐清文, 垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2015年年会
  • 発表場所: 岡山大学（岡山市）
  • 年月日: 2015-03-18 – 2015-03-20
• [学会発表] 水溶性化合物の開発による構造が制御されたセラミックスの合成と高機能化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 小林亮
  • 学会等名: 第３回ケミカルフィールド研究討論会
  • 発表場所: 岡山大学（岡山市）
  • 年月日: 2015-03-18 – 2015-03-18
  • 招待講演
• [学会発表] Exploration of New Phosphors Using a Mineral-Inspired Approach in Combination with Solution Parallel Synthesis (2015)
  • 著者名/発表者名: Masato Kakihana, Jihae Kim, Hiroki Kuwahara, Hironori Sato, Yohei Takeda, Makoto Kobayashi, Hideki Kato, Yasushi Sato
  • 学会等名: 2015 3rd SKKU Workshop on Materials Frontier Research
  • 発表場所: Suwon, Korea
  • 年月日: 2015-02-23 – 2015-02-24
  • 招待講演
• [学会発表] 水溶性リン酸エステルを用いたリン酸塩蛍光体の合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 小林亮, 金珉成, 加藤英樹, 山根久典, 垣花眞人
  • 学会等名: 第５期研究所連携プロジェクト平成２６年度成果報告会『ヒューマンサイエンス＆テクノロジー』
  • 発表場所: 東北大学（仙台市）
  • 年月日: 2015-02-05 – 2015-02-05
• [学会発表] 融合マテリアル形成制御用無機くらすたーの設計と合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 垣花眞人, 小林亮
  • 学会等名: 新学術領域研究「融合マテリアル：分子制御による材料創成と機能開拓」 第11回 公開シンポジウム
  • 発表場所: 北九州国際会議場（北九州市）
  • 年月日: 2015-01-26 – 2015-01-26
• [学会発表] 青色光励起・赤色発光を示すEu2+賦活シリケート蛍光体の発見 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐藤泰史, 桑原寛季, 加藤英樹, 小林亮, 垣花眞人
  • 学会等名: 第355回蛍光体同学会講演会
  • 発表場所: 化学会館ホール（東京都千代田区）
  • 年月日: 2014-12-12 – 2014-12-12
  • 招待講演
• [学会発表] Origin of deep-red emission from Eu2+-activated Ca2SiO4 phosphor (2014)
  • 著者名/発表者名: Hiroki Kuwahara, Yasushi Sato, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Masato Kakihana
  • 学会等名: 第24回 日本ＭＲＳ年次大会・第１回 Ｅ-ＭＲＳ/ＭＲＳ-Ｊジョイントシンポジウム
  • 発表場所: 横浜市開港記念会館（横浜市）
  • 年月日: 2014-12-10 – 2014-12-12
• [学会発表] Thin film fabrication with up-conversion phosphor nanosheets (2014)
  • 著者名/発表者名: Soichi Takasugi, Riku Iida, Koji Tomita, Kiyofumi Katagiri, Masato Kakihana
  • 学会等名: 第24回 日本ＭＲＳ年次大会・第１回 Ｅ-ＭＲＳ/ＭＲＳ-Ｊジョイントシンポジウム
  • 発表場所: 横浜市開港記念会館（横浜市）
  • 年月日: 2014-12-10 – 2014-12-12
• [学会発表] 白色LED照明～第４世代の灯り～ (2014)
  • 著者名/発表者名: 垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 東北北海道支部 山形地区セミナー
  • 発表場所: 山形大学（米沢市）
  • 年月日: 2014-11-22 – 2014-11-22
• [学会発表] 水の吸脱着により可逆的に構造が変化するチタン-有機物複合材料の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 奥原達也, 小林亮, 加藤英樹, 垣花眞人
  • 学会等名: 平成26年度日本セラミックス協会東北北海道支部研究発表会
  • 発表場所: 秋田市にぎわい交流館AU（秋田市）
  • 年月日: 2014-11-06 – 2014-11-07
• [学会発表] Hydrothermal Synthesis of Titania and Magnetite Crystals with Unique Morphologies (2014)
  • 著者名/発表者名: Makoto Kobayashi, Hideki Kato, Masato Kakihana
  • 学会等名: The 2014 Collaborative Conference on Crystal Growth
  • 発表場所: Phuket, Thailand
  • 年月日: 2014-11-04 – 2014-11-07
  • 招待講演
• [学会発表] Design and Control of Inorganic Crystal Morphologies Employing Aqueous Solutions (2014)
  • 著者名/発表者名: Makoto Kobayashi, Minoru Osada, Hideki Kato, Masato Kakihana
  • 学会等名: The 2nd International Symposium on Fusion Materials
  • 発表場所: 東京大学（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-11-02 – 2014-11-04
• [学会発表] The Importance of Phosphate Source Selection in the Preparation of Functional Phosphate Materials with High Properties (2014)
  • 著者名/発表者名: Minsung Kim, Makoto Kobayashi,Hideki Kato, Masato Kakihana
  • 学会等名: The 2nd International Symposium on Fusion Materials
  • 発表場所: 東京大学（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-11-02 – 2014-11-04
• [学会発表] Biologically Synthesized or Bioinspired Process-Derived Iron Oxides as Catalysts for Living Cationic or Radical Polymerization (2014)
  • 著者名/発表者名: Arihiro Kanazawa, Shokyoku Kanaoka, Naoki Yagita, Yuya Oaki,Hiroaki Imai, Mayumi Oda, Atsushi Arakaki, Tadashi Matsunaga, Junki Sato, Makoto Kobayashi, Masato Kakihana, Kiyofumi Katagiri, Kotaro Satoh, Masami Kamigaito, Sadahito Aoshima
  • 学会等名: The 2nd International Symposium on Fusion Materials
  • 発表場所: 東京大学（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-11-02 – 2014-11-04
• [学会発表] Synthesis of Uo-conversion Phosphor Nanosheets for Nano-fusion Molecular Assemblie (2014)
  • 著者名/発表者名: Koji Tomita, Soichi Takasugi, Riku Iida, Kiyofumi Katagiri, Minoru Osada, Masato Kakihana
  • 学会等名: The 2nd International Symposium on Fusion Materials
  • 発表場所: 東京大学（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-11-02 – 2014-11-04
• [学会発表] Synthesis of magnetite crystals with uncommon facets by hydrothermal method (2014)
  • 著者名/発表者名: Makoto Kobayashi, Junki Sato, Hideki Kato, Masato Kakihana
  • 学会等名: The 4th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference
  • 発表場所: Bordeaux, France
  • 年月日: 2014-10-26 – 2014-10-29
• [学会発表] ソフトプロセスによる無機アップコンバージョン発光ナノシートの作製と応用 (2014)
  • 著者名/発表者名: 髙杉壮一, 飯田陸, 冨田恒之, 長田実, 垣花眞人
  • 学会等名: 第４回 ＣＳＪ化学フェスタ２０１４
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2014-10-14 – 2014-10-16
• [学会発表] Parallel Synthesis of Rare Earth Doped Complex Oxide up Conversion Phosphors Using Aqueous Solution Process (2014)
  • 著者名/発表者名: Koji Tomita, Kiyofumi Katagiri, Masato Kakihana
  • 学会等名: Materials Science & Technology 2014
  • 発表場所: Pittsburgh, USA
  • 年月日: 2014-10-12 – 2014-10-16
  • 招待講演
• [学会発表] 分子制御剤による酸化チタンおよび酸化鉄粒子の結晶成長制御および高度機能発現 (2014)
  • 著者名/発表者名: 小林亮，佐藤淳貴，長田実，加藤英樹，垣花眞人
  • 学会等名: 第63回高分子討論会
  • 発表場所: 長崎大学（長崎市）
  • 年月日: 2014-09-24 – 2014-09-26
  • 招待講演
• [学会発表] 青色光励起・赤色発光を示すEu2+賦活Ca2SiO4蛍光体の発光特性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐藤泰史，桑原寛季，加藤英樹，小林亮, 正木孝樹, 垣花眞人
  • 学会等名: 第75回応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 北海道大学（札幌市）
  • 年月日: 2014-09-17 – 2014-09-20
• [学会発表] 鉱物をヒントにした新規蛍光体探索：結晶サイト工学に立脚したアプローチ (2014)
  • 著者名/発表者名: 垣花眞人，加藤英樹，小林亮，佐藤泰史
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
  • 招待講演
• [学会発表] 水溶液プロセスによるケイ酸塩及びリン酸塩系蛍光体の合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 垣花眞人，小林亮，Kim Minsung，加藤英樹，佐藤泰史
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
  • 招待講演
• [学会発表] 形態が制御された酸化チタンおよび酸化鉄結晶の水熱合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 小林亮，佐藤淳貴，長田実，加藤英樹，垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
  • 招待講演
• [学会発表] 青色光励起が可能なシリケート系赤色蛍光体の発光特性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐藤泰史，桑原寛季，加藤英樹，小林亮，垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
  • 招待講演
• [学会発表] 赤色蛍光体Ca2SiO4:Eu2+の発光特性に与えるフラックスの影響 (2014)
  • 著者名/発表者名: 桑原寛季，佐藤泰史，加藤英樹，小林亮，垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
• [学会発表] 複合酸化物ナノシートアップコンバージョン蛍光体の合成と応用 (2014)
  • 著者名/発表者名: 高杉壮一，飯田陸，冨田恒之，片桐清文，長田実，垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
• [学会発表] 水溶液プロセスによる希土類タングステン酸塩系アップコンバージョン蛍光体の探索 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田村紗也佳，冨田恒之，片桐清文，垣花眞人
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第27回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 鹿児島大学（鹿児島市）
  • 年月日: 2014-09-09 – 2014-09-11
• [学会発表] Ca2SiO4:Eu2+赤色蛍光体の発光特性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 佐藤泰史, 加藤英樹，小林亮，垣花眞人
  • 学会等名: 第31回希土類討論会
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2014-05-22 – 2014-05-23
• [学会発表] 融合マテリアル形成制御用無機クラスターの設計と合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 垣花眞人, 小林亮
  • 学会等名: 新学術領域研究「融合マテリアル：分子制御による材料創成と機能開拓」 第９回 公開シンポジウム
  • 発表場所: 大阪大学（大阪市北区）
  • 年月日: 2014-05-12 – 2014-05-12
• [図書] ＜詳解＞無機材料 合成・探索法 (2014)
  • 著者名/発表者名: 垣花眞人, 小林亮, 加藤英樹, 冨田恒之, 佐藤泰史
  • 総ページ数: 262
  • 出版者: （株）情報機構
• [備考] 東北大学多元物質科学研究所垣花研究室ホームページ
  • URL: http://www.tagen.tohoku.ac.jp/labo/kakihana/
• [備考] 新機能無機物質探索研究センターウェブサイト
  • URL: http://www.tagen.tohoku.ac.jp/center/CENIM/index.html
• [産業財産権] 青色発光シリケート蛍光体及びその製造方法 (2013)
  • 発明者名: 小向哲史，垣花眞人，加藤英樹
  • 権利者名: 住友金属鉱山株式会社
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 5512871
  • 出願年月日: 2013-09-10
  • 取得年月日: 2014-04-04
• [産業財産権] 希土類添加アルカリ土類金属シリケート蛍光体及びその製造方法 (2012)
  • 発明者名: 手束聡子，加藤英樹，垣花眞人，高塚裕二
  • 権利者名: 住友金属鉱山株式会社
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 5512708
  • 出願年月日: 2012-01-13
  • 取得年月日: 2014-04-04
• [産業財産権] アルカリ土類金属シリケート蛍光体の製造方法 (2010)
  • 発明者名: 高塚裕二，手束聡子，加藤英樹，垣花眞人
  • 権利者名: 住友金属鉱山株式会社
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 5528320
  • 出願年月日: 2010-12-24
  • 取得年月日: 2014-04-25