計画研究
申請者がこれまでに開発してきた分子シミュレーションに基づく界面分光の理論の成果をもとに、本領域内の分光計測の実験研究者と本グループの理論解析との緊密な共同研究を展開し、溶液・高分子などの柔らかな界面構造の理解を格段に深化させる。さらに溶液界面構造の詳細な理解に基づいて、柔らかな界面での物質移動や反応場としての機能を分子科学の立場から解明する。本年度には、和周波発生(SFG)分光および関連の分光に関する以下の成果を得た。(1)和周波分光のおける3次の効果の理論的解明： 帯電した界面に接する溶液のSFG分光では、電場の影響が界面より深くまで残って3次の分極効果を生じる。本研究ではSFGにおける3次の効果を界面シグナルと分離して計算する手法を提案し、実際に計算で明らかにした。さらに帯電したシリカ‐水界面で3次の効果を取り除いて界面情報を明らかにする解析が可能であることを示した。(2)脂質膜‐電解質水溶液界面でのイオン分布と和周波分光の解明： リン脂質‐水界面では電解質が加わるとSFGシグナルが敏感に変化する。本研究では実測SFGスペクトルでの電解質の効果をMD計算で再現するとともに、その界面構造の摂動を明らかにした。イオンが脂質膜に浸透する選択性は空気‐水界面とは反対の傾向を示すことを明らかとした。(3)アルキル基の汎用分子モデリングとSFGスペクトルへの応用： アルキル基は有機分子に汎用的に含まれ、振動分光のマーカーとして使われる。本研究ではメチル、メチレンのC-H伸縮振動をコンフォメーションの違いやFermi共鳴も含めた分子モデリングを開発し、アルキル基のSFGスペクトル解析を可能とした。実際にエタノールの場合に適用し、赤外・ラマン・SFGの汎用的な帰属を示すとともに、コンフォメーションの違いが重要であることも明らかとした。
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件) 学会発表 (25件) (うち国際学会 8件、 招待講演 6件) 備考 (1件)
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