| 研究領域 | 理論と実験の協奏による柔らかな分子系の機能の科学 |
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| 研究課題/領域番号 |
25104005
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| 研究機関 | 国立研究開発法人理化学研究所 |
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研究代表者 |
田原 太平 国立研究開発法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 主任研究員 (60217164)
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| 研究分担者 |
竹内 佐年 国立研究開発法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (50280582)
山口 祥一 埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (60250239)
石井 邦彦 国立研究開発法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (80391853)
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| 研究期間 (年度) |
2013-06-28 – 2018-03-31
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| キーワード | 複雑分子系 / 先端分光計測 / 超高速ダイナミクス / 界面 / 生体分子 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、われわれの世界最高の分光計測を駆使し、（１）超高速分光による生体分子や超分子のダイナミクスの研究、（２）界面選択的非線形分光による柔らかい界面の研究、（３）新しい単分子分光による生体高分子の構造ダイナミクスの研究、を行う。
今年度、（１）においては、サブ７フェムト秒パルスを用いた時間分解インパルシブラマン分光法を用いて励起状態プロトン移動（ESPT）に伴う野生型GFPのフェムト秒ダイナミクスを実時間追跡した。光励起によってGFPの発色団に非調和性の高い～100 cm-1の低波数振動モードが誘起されることがわかったが、ESPTの生成物であるアニオン型発色団の生成過程にはこの低波数振動モードの影響は見られず、以前の研究で主張されたコヒーレントな低波数振動に駆動されるESPTは顕著でないと結論した。また、A03項目神取グループと共同でNa+をポンプするレチナールタンパク質KR2の反応初期ダイナミクスをフェムト秒時間分解吸収分光で研究し、発色団の光異性化反応を含むS1状態の失活がバクテリオロドプシンに比較して約3倍速く進むことを明らかにした。 （２）では空気／水界面の振動スペクトル（二次の感受率の虚部のスペクトル）を高い精度で測定し、水表面の水素結合構造との連関で議論がなされてきた3000cm-1付近の正のバンドが位相校正の問題で生じた偽バンドである可能性が高いことを示した。また、（３）では我々が開発した二次元蛍光寿命相関分光法（2D-FLCS）を用いて酸性変性下のシトクロームcの折り畳みダイナミクスにおけるマイクロ秒の構造変化の検出を実現し、論文にまとめた。さらに2D-FLCSの解析に用いる、２つの信号パルスの2次元マップの非対称性から、単分子計測に広く用いられるアバランシェダイオードのアフターパルス効果による偽信号を真の信号から分離する新しい方法を開発した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
GFPの発色団に関して議論されてきた低波数のコヒーレントな運動に誘起されるESPTの機構の重要性について、生成物の信号に基づく定量的な議論を行ってこれまで広く信じられてきた描像を変更した。また、多くの研究者が注目するタンパク質のマイクロ秒ダイナミクスの検出をわれわれが開発した新しい実験方法である2D-FLCSによって実現した。これらの成果はJ. Am. Chem. Soc, Nat Commun.というインパクトの高い雑誌に発表できたが、これは当初の計画以上の進展であると言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
研究は大変順調に進展しているので、このままこれを強力に推進する。さらに、すでに進んでいる他の研究グループとの共同研究をさらに強力に推進し、成果を論文の形に結実させていく。特に３つの研究の柱の（１）においては、A03班の生体分子や超分子の研究者、（２）においてはA01班の界面理論の研究者、（３）においては、A01班の生体分子の分子動力学分子シミュレーションの研究者との共同研究が進んでおり、これらを強力に進めることで研究を拡張・進展させる。
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