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2015 年度 実績報告書

複合アセンブリーπ造形システム

計画研究

研究領域π造形科学: 電子と構造のダイナミズム制御による新機能創出
研究課題/領域番号 26102010
研究機関千葉大学

研究代表者

矢貝 史樹  千葉大学, 大学院工学研究科, 准教授 (80344969)

研究期間 (年度) 2014-07-10 – 2019-03-31
キーワードタンパク質 / アミロイド / 超分子ポリマー / 準安定状態 / 発光材料
研究実績の概要

昨年度は、リング状の超分子ポリマーを与えるモノマー分子のナフタレン部位を改変することで、新奇なナノ構造を有する新規超分子ポリマーの構築に取り組んだ。新規分子として、ねじれを有するπ電子系分子を有するモノマー分子を合成した。このモノマーは、低極性溶媒中で水素結合性環状6量体を介して超分子ポリマー化し、高温溶液の冷却速度の違いによってヘリカル構造とランダムコイル構造を有する線維状ナノ集合体を作り分けることが可能であることが、原子間力顕微鏡ならびに透過型電子顕微鏡により明らかになった。赤外吸収スペクトルやX線回折測定により、モノマーは水素結合性環状6量体を経由して線維状に超分子ポリマー化することが明らかになった。ヘリカル構造を有する線維状ナノ集合体を蛍光顕微鏡ならびに共焦点レーザー顕微鏡により観察すると、会合による発光強度の増大によって、一本の壁軽構造を可視化可能であることが示唆された。この点に関してはさらに研究の進展が期待出来る。興味深いことに、構造の異なる二つの溶液を室温で放置いておくと、針状の沈殿が形成された。この沈殿は超分子ポリマーがバンドル化することで形成されることが、原子間力顕微鏡観察により明らかになった。タンパク質のように時間の経過によって凝集体へと変化する超分子ポリマーは珍しい。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初の計画では、様々なナノ構造を有する超分子ポリマーを構築することが昨年度の到達目標であったが、予想外に、構築した超分子ポリマーのうちの幾つかが準安定分子集合体であることが明らかになった。この成果をもとに、新たな研究プロジェクトを立ち上げることができた。したがって、予想を上回る成果が得られたと判断できる。

今後の研究の推進方策

ヘリカル構造とランダムコイル構造を有する線維状ナノ集合体のバンドル化は、超分子ポリマーの結晶化と捉えることができる。そこで、この構造転移のキネティクスを今年度は詳細に追っていく。キネティクスの追跡には、蛍光分光、紫外可視吸収、さらに動的光散乱などを用いる。また、本系はアミロイド線維の形成に代表されるタンパク質と同様の構造転移を示す画期的な系であると判断できるため、今回得られた結果を学術論文として早急にまとめる。さらに、超解像度顕微鏡を用い、ヘリカル構造を有する線維状ナノ集合体の高精細イメージングにも挑戦する。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 4件、 招待講演 4件)

  • [国際共同研究] Keele University(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      Keele University
  • [国際共同研究] University Paris-Saclay(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      University Paris-Saclay
  • [雑誌論文] Photoreactive helical nanoaggregates exhibiting morphology transition on thermal reconstruction2015

    • 著者名/発表者名
      Mitsuaki Yamauchi, Tomonori Ohba, Takashi Karatsu, Shiki Yagai
    • 雑誌名

      Nature communications

      巻: 6 ページ: 8936

    • DOI

      10.1038/ncomms9936

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 水素結合性マクロサイクルの形成を経た協同的な超分子重合2016

    • 著者名/発表者名
      山内光陽、矢貝史樹
    • 学会等名
      日本化学会第96回春季年会
    • 発表場所
      同志社大学京田辺
    • 年月日
      2016-03-26
  • [学会発表] Metastable Molecular Assemblies: an Entrance to Dynamic Materials2016

    • 著者名/発表者名
      Shiki Yagai
    • 学会等名
      China-Japan Joint Symposium on Functional Supramolecular Architectures
    • 発表場所
      岡崎コンファレンスセンター
    • 年月日
      2016-02-24
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 光による分子集合体の制御・分子集合体による光の制御2016

    • 著者名/発表者名
      矢貝史樹
    • 学会等名
      超分子研究会
    • 発表場所
      大阪大学
    • 年月日
      2016-01-22
    • 招待講演
  • [学会発表] Metastable Supramolecular Assemblies of π-Conjugated Systems2016

    • 著者名/発表者名
      Shiki Yagai
    • 学会等名
      Compflu-2016
    • 発表場所
      インド・IISER Pune
    • 年月日
      2016-01-04
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled self-assembly pathways by photocyclized product of stilbene dyad2015

    • 著者名/発表者名
      Mitsuaki Yamauchi, Shiki Yagai
    • 学会等名
      Pacifichem2015
    • 発表場所
      アメリカ・ホノルル
    • 年月日
      2015-12-17
    • 国際学会
  • [学会発表] Self-assembly of barbiturated oligophenylene: Spontaneous transition of nanostructures from coil to ribbon2015

    • 著者名/発表者名
      Kengo Wakita, Shiki Yagai
    • 学会等名
      Pacifichem2015
    • 発表場所
      アメリカ・ホノルル
    • 年月日
      2015-12-17
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] エーテルからエステル連結基への分子構造変化によるロッド状超分子ポリマーにおける螺旋状のうねりの発現2015

    • 著者名/発表者名
      山内光陽、矢貝史樹
    • 学会等名
      第25回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      横浜波止場会館
    • 年月日
      2015-12-08
  • [学会発表] コイルからテープ状へのナノ構造転移を示す水素結合性超分子ポリマー2015

    • 著者名/発表者名
      脇田健吾、矢貝史樹
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ2015
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2015-11-12
  • [学会発表] 超分子マクロサイクルの積層による超螺旋構造の形成2015

    • 著者名/発表者名
      山内光陽、矢貝史樹
    • 学会等名
      日本化学会新領域グループ「エキゾチック自己組織化材料(ExOM) 」全体講演会
    • 発表場所
      つくばセミナーハウス
    • 年月日
      2015-11-06
  • [学会発表] 水素結合性超分子マクロサイクルの超分子ポリマー化における螺旋の誘起2015

    • 著者名/発表者名
      山内光陽、矢貝史樹
    • 学会等名
      第5回CSJ化学フェスタ2015
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2015-10-15

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公開日: 2017-01-06   更新日: 2022-02-07  

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