顕微光電子ホログラフィーによる活性サイトの時間分解３Ｄ原子イメージング

2014 年度 実績報告書

• 研究領域: ３Ｄ活性サイト科学
• 研究課題/領域番号: 26105007
• 研究機関: 公益財団法人高輝度光科学研究センター
• 研究代表者: 木下 豊彦 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 主席研究員 (60202040)
• 研究分担者: 大門 寛 奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 教授 (20126121) ; 下村 勝 静岡大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20292279) ; 室 隆桂之 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 主幹研究員 (50416385) ; 松井 文彦 奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 准教授 (60324977)
• 研究期間 (年度): 2014-06-27 – 2019-03-31
• キーワード: 光電子ホログラフィー / マイクロビーム / 高分解能 / 時間分解計測 / ドーパント

研究実績の概要

本計画班では、SPring-8の軟X線ビームラインBL25SUを主な拠点とし、【１】エネルギー分解能向上による活性サイトの化学状態選別解析、【２】マイクロビームによる微小領域活性サイトのピンポイント研究、【３】外場に対して応答する活性サイトのダイナミクス研究、を目標に掲げ、研究を実施している。BL25SUでは、改修前の数百ミクロンのビームサイズでの実験から数十ミクロンでの実験が可能になることが確認された。エネルギー分解能を向上させた光電子ホログラフィーの測定に関しては、いくつかの試みを行った。一つはビームラインに設置されている高分解能角度分解光電子分光装置を利用した光電子ホログラフィーの測定である。Si中にドープされたホウ素の内殻状態を測定し、ドープ量に応じていくつかのサイトが存在することが確認されているが、今年度はそのピークの角度分布の測定に成功した。バックグラウンドの除去や解析の仕方など、理論の松下グループと共同で検討を進めている。高分解能化の試みとして、新しい電子分析器の開発も進めた。レーザー励起によるポンプ&プローブ実験に対応するため、レーザー光を導入するための光学系の整備を行った。さらに、放射光の孤立バンチのみを切り出し、精度よく時間分解実験を行うための軟X線用光ビームチョッパーの試験を行い、良好な結果を得た。BL25SUにおける実験のほか、微小領域の高エネルギー分解能二次元光電子分光を可能にする回転楕円面メッシュ二次元表示型光電子分光装置（DELMA）の開発を進めている。本年度は、特に電源の安定化、場所を確実に合わせるための架台を導入した。放射光実験で成果を上げるためには、確実に結果の得られる事前の準備が重要である。静岡大学の下村を中心に、市販のXPSにおいてサンプルの評価、実験条件の洗い出しなどを行い、SPring-8の課題申請につなげる準備を進めた。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

上に既述したように、ビームラインの改修ののち、各装置は順調に立ち上がり、データを取得する段階にまで来た。一方で、データの解析が予想以上に難しいこと、解析のためのマンパワー不足、など解決すべき問題も残った。

今後の研究の推進方策

上記のマンパワー不足を解消すべく、本新学術領域に参加している若手研究者、学生等に積極的にデータ解析手法などをマスターしてもらうよう教育を進める予定である。一方、ビームタイムを確実に獲得するために、総括班や試料班、応用班などと連携しながら課題申請を行うとともに、研究費を用いてSPring-8の成果公開優先課題への応募など、確実案ビームタイム確保に努める必要がある。
高分解能光電子ホログラフィーのための新型分析器開発を確実に進めるほか、より小さなビームサイズでの測定を目指した光学系の検討を行う。また、時間分解測定のための基盤整備をさらに進め、早いうちに最初の実験に取り組む必要がある。
限られたビームタイムをより有効に使うために、また、触媒表面活性サイトの反応前後の様子の観測を行うために、放射光を利用せず、市販の装置での測定を予備的に行い、その試料を超高真空を保持したまま、速やかにSPring-8の装置に持ち込むための工夫も必要である。現在その準備を進めている。

研究成果

• [雑誌論文] Cubic Zirconia Crystalline Surface Oxide Epitaxial Formation on ZrB2(0001) Confirmed by Circularly-Polarized-Light Photoelectron Diffraction (2015)
  • 著者名/発表者名: Rie Horie, Fumihiko Matsui, Naoyuki Maejima, Hirosuke Matsui, Kota Tanaka, Hiroshi Daimon
  • 雑誌名: e-J. Surf. Sci. Nanotech. 巻: 13 ページ: 111~114
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2015.111
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Stacking registry determination of graphene grown on the SiC(0001) by photoelectron holography (2015)
  • 著者名/発表者名: Hirosuke Matsui, Fumihiko Matsui, Naoyuki Maejima, Tomohiro Matsushita, Hiroshi Daimon
  • 雑誌名: Surface Science 巻: 635 ページ: 1~4
  • DOI: 10.1016/j.susc.2014.11.027
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] 2)Selective Detection of Angular-Momentum-Polarized Auger Electrons by Atomic Stereography (2015)
  • 著者名/発表者名: Fumihiko Matsui, Masayoshi Fujita, Takuya Ohta, Naoyuki Maejima, Hirosuke Matsui, Hiroaki Nishikawa, Tomohiro Matsushita, and Hiroshi Daimon
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 114 ページ: 015501(1-4)
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.114.015501
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface Aligned Magnetic Moments and Hysteresis of an Endohedral Single-Molecule Magnet on a Metal (2015)
  • 著者名/発表者名: R. Westerstroem, A.-C. Uldry, R. Stania, J. Dreiser, C. Piamonteze, M. Muntwiler, F. Matsui
  • 雑誌名: Physical review Letters 巻: 114 ページ: 087201 (1-4）
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.114.087201
  • 査読あり
• [雑誌論文] Local atomic configuration of graphene, buffer layer, and precursor layer on SiC(0001) by photoelectron diffraction (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Matsui, F. Matsui, N. Maejima, T. Matsushita, T. Okamoto, A. N. Hattori, Y. Sano, K. Yamauchi, H. Daimon
  • 雑誌名: Surface Science 巻: 632 ページ: 98-102
  • DOI: 10.1016/j.susc.2014.09.021
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evaluation of disturbing effect of mesh holes in wide-acceptance-angle electrostatic mesh lenses (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Matsuda, L. To'th, F. Matsui, H. Daimon
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 195 ページ: 78-84
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2014.05.013
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photoelectron structure factor and diffraction spectroscopy (2014)
  • 著者名/発表者名: F. Matsui, T. Matsushita, H. Daimon
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 195 ページ: 347-360
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2014.02.013
  • 査読あり
• [雑誌論文] evelopment of display-type ellipsoidal mesh analyzer: Computational evaluation and experimental validation (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Matsuda, K. Goto, T. Laslo, M. Morita, S. Kitagawa, F. Matsui, M. Hashimoto, C. Sakai, T. Matsushita, H. Daimon
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 195 ページ: 382-398
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2014.05.001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Site-Specific Atomic and Electronic Structure Analysis of Epitaxial Silicon Oxynitride Thin Film on SiC(0001) by Photoelectron and Auger Electron Diffractions (2014)
  • 著者名/発表者名: N. Maejima, F. Matsui, H. Matsui, K. Goto, T. Matsushita, S. Tanaka, H. Daimon
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 83 ページ: 044604(1-5)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.83.044604
  • 査読あり
• [雑誌論文] Lattice Distortion of Porous Si by Li Absorption Using Two-Dimensional Photoelectron Diffraction (2014)
  • 著者名/発表者名: E. S. A. Nouh, S. N. Takeda, F. Matsui, K. Hattori, T. Sakata, N. Maejima, H. Matsui, H. Matsuda, T. Matsushita, L. Toth, M. Morita, S. Kitagawa, R. Ishii, M. Fujita, K. Yasuda, H. Daimon
  • 雑誌名: Journal of Materials Science 巻: 49 ページ: 35-42
  • DOI: 10.1007/s10853-013-7799-2
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface structure and electronic states of epitaxial β-FeSi2(100)/Si(001) thin films: Combined quantitative LEED, ab initio DFT, and STM study (2014)
  • 著者名/発表者名: O. Romanyuk, K. Hattori, M. Someta, H. Daimon
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 90 ページ: 155305(1-9)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.90.155305
  • 査読あり
• [学会発表] 活性サイト周り３D原子配列の光電子分光イメージング (2015)
  • 著者名/発表者名: 大門寛
  • 学会等名: 平成26年第2回「顕微表面・界面分析セミナー」
  • 発表場所: 島津製作所 関西支社 マルチホール （大阪府大阪市）
  • 年月日: 2015-01-07
  • 招待講演
• [学会発表] 活性サイト周りの３D原子配列の光電子ホログラフィー (2014)
  • 著者名/発表者名: 大門寛
  • 学会等名: 2014年第2回バイオ単分子研究会
  • 発表場所: 軽井沢倶楽部 （群馬県吾妻郡嬬恋村）
  • 年月日: 2014-12-06
  • 招待講演
• [学会発表] 活性サイト周りの3次元原子構造の解明による新機能材料の創成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 大門寛
  • 学会等名: 表面界面スペクトロスコピー2014
  • 発表場所: 関西セミナーハウス （京都府京都市）
  • 年月日: 2014-12-05
  • 招待講演
• [学会発表] 活性サイト周りの３D光電子分光イメージング (2014)
  • 著者名/発表者名: 大門寛
  • 学会等名: PF研究会「高輝度真空紫外・軟X線を利用した次世代サイエンス」
  • 発表場所: ＫＥＫキャンパス （茨城県つくば市）
  • 年月日: 2014-10-19
  • 招待講演
• [学会発表] 軌道角運動量と表面 (2014)
  • 著者名/発表者名: 大門寛
  • 学会等名: 物性科学シンポジウム
  • 発表場所: 姫路じばさんセンター （兵庫県姫路市 ）
  • 年月日: 2014-10-18
  • 招待講演
• [備考] ３Ｄ活性サイト科学
  • URL: http://www.3d-activesite.jp/