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2016 年度 実績報告書

電子回折によるナノ構造体3D原子イメージング

計画研究

研究領域3D活性サイト科学
研究課題/領域番号 26105009
研究機関北海道大学

研究代表者

郷原 一寿  北海道大学, 工学研究院, 教授 (40153746)

研究分担者 山崎 順  大阪大学, 超高圧電子顕微鏡センター, 准教授 (40335071)
塩谷 浩之  室蘭工業大学, 工学研究科, 教授 (90271642)
研究期間 (年度) 2014-07-10 – 2019-03-31
キーワードイメージング / 電子顕微鏡
研究実績の概要

本研究では、ナノ構造体を原子分解能で電子顕微鏡によりイメージングするための方法論を確立することを目的とする。具体的な3つの課題に対して、年次研究計画に掲げた6つのサブテーマを設けて、他の計画班および公募班との積極的な連携によって、今年度は以下の研究を進め、新たな結果を得た。
イメージング用アルゴリズムの新たなアルゴリズムの開発、具体的なターゲット試料のポテンシャル散乱を考慮する手法についての解析、3次元ナノ構造情報の新たな計測手法の考案、ナノ粒子触媒に関する研究、グラフェン上のコンタミネーションの基本的な構造の解明、グラフェン上に孤立した単原子の分散体を作成する手法に関する検討などを行った。
また、昨年度に得られた新知見をもとにさらに研究を進め、ナノ構造体の最小サイズである単原子そのものをイメージングのターゲットとするために、孤立した単原子をグラフェン上に担持する手法について研究を続けた結果、スパッタリングによって孤立した単原子の分散体を作成することが可能であることが明らかとなってきた。一連の研究は、単原子触媒、薄膜などの応用技術への展開、および核生成、ナノクラスター形成、触媒活性などの物理的・化学的な反応過程を原子スケールで解明するための基礎研究に繋がり、初期に予想しなかった重要な研究展開が見えてきた。特に、グラフェンと結合する種々の原子の活性サイトが特定できることが期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

今年度の進捗状況を、以下にまとめる。
(A) イメージング用アルゴリズムについては、本研究目的に合わせて再構築を行い、アンサンブル手法を援用した新たなアルゴリズムを開発を行った。(B) マルチスライス計算環境を整え、具体的なターゲット試料のポテンシャル散乱を考慮する手法について解析を進め、さらに、収差補正TEMによる3次元ナノ構造情報の新たな計測手法が考案し、回折イメージングによる再構成位相像の定量化を達成した。(C) 試料班とのナノ粒子触媒に関する共同研究が、“新規ナノ構造体の創製とイメージング及び高い触媒機能の発現”に関する成果としてまとめられた。(D) グラフェン上のコンタミネーションの基本的な構造が明らかとなって来た。
(E) グラフェン上に孤立した単原子の分散体を作成する手法について、新たな知見が得られた。
さらに、昨年度に得られた新知見をもとにさらに研究を進め、ナノ構造体の最小サイズである単原子そのものをイメージングのターゲットとするために、孤立した単原子をグラフェン上に担持する手法について研究した結果、スパッタリングによって孤立した単原子の分散体を作成することが可能であることが明らかとなってきた。一連の研究は、単原子触媒、薄膜などの応用技術への展開、および核生成、ナノクラスター形成、触媒活性などの物理的・化学的な反応過程を原子スケールで解明するための基礎研究に繋がり、初期に予想しなかった重要な研究展開が見えてきた。特に、グラフェンと結合する種々の原子の活性サイトが特定できることが期待される。

今後の研究の推進方策

3つの課題について、以下のように進める。
【課題1】は、ハードウェアについて、制限視野用微小絞りの性能評価を踏まえて、回折パターンと実像を対応させて取得出来る技術を確立する。ソフトウェアについては、複素波動場に対応できるアルゴリズムを確立する。さらに、イメージングの実験を進めつつ、必要な技術開発を進め、原子構造解析の新手法として開拓する。
【課題2】は、H28に得られた3つの結果について再検証し、論文としてまとめる。白金、ポルフィセン、金クラスターに関する連携研究についてもまとめを目指す。さらに、グラフェン上でこれらの原子位置を特定し、機能発現の活性サイトの解明を行ない、新物質の構造解明を行なう。
【課題3】は、グラフェンを2枚重ねた“グラフェンサンドイッチ”の作成方法を検討し、単原子を挟み込み、イメージングの検討を行なう。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 2件) 図書 (1件) 産業財産権 (1件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Applicability of Density Functional Tight Binding Method with Dispersion Correction to Investigate the Adsorption of Porphyrin/Porphycene Metal Complexes on Graphene2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Kanematsu, Kazutoshi Gohara, Hiroko Yamada, and Yu Takano
    • 雑誌名

      Chemistry letters

      巻: 46 ページ: 51-52

    • DOI

      10.1246/cl.160887

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Gas Nanobubbles as Nucleation Acceleration in the Gas-Hydrate Memory Effect2016

    • 著者名/発表者名
      T. Uchida, K. Yamazaki, and K. Gohara
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 120 ページ: 26620-26629

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b07995

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Free-standing単層グラフェンリップルの3次元イメージング2016

    • 著者名/発表者名
      瀬川裕大、山﨑憲慈、前原洋祐、郷原一寿
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会北海道支部学術講演会
    • 発表場所
      北大(札幌)
    • 年月日
      2016-12-13 – 2016-12-13
  • [学会発表] Synthesis and Characterization of Pt Single Atoms Dispersed on a Graphene Support2016

    • 著者名/発表者名
      K. Yamazaki, Y. Maehara, R. Kitajima, and K. Gohara
    • 学会等名
      Materials Research Society
    • 発表場所
      Convention Center (Boston, USA)
    • 年月日
      2016-11-28 – 2016-11-30
    • 国際学会
  • [学会発表] グラフェン上へのPt単原子分散体の作製と評価2016

    • 著者名/発表者名
      山崎 憲慈, 前原 洋祐, 北嶋 凌, 郷原 一寿
    • 学会等名
      応用物理学会学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ(新潟)
    • 年月日
      2016-09-12 – 2016-09-15
  • [学会発表] Atomic Arrangement of Contamination on Graphene2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Maehara, K. Yamazaki, and K. Gohara
    • 学会等名
      Microscopy & Microanalysis Meeting
    • 発表場所
      Convention Center (Columbus, U.S.A.)
    • 年月日
      2016-07-25 – 2016-07-28
    • 国際学会
  • [学会発表] Free-standingグラフェンリップル構造の3次元イメージング2016

    • 著者名/発表者名
      瀬川裕大、山﨑憲慈、前原洋祐、郷原一寿
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会
    • 発表場所
      仙台国際センター(仙台)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [学会発表] 回折顕微法のための低エネルギー電子線2次元検出器の評価2016

    • 著者名/発表者名
      大津賀一雄、上村 理、堀田尚二、山﨑憲慈、前原洋祐、郷原一寿
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会
    • 発表場所
      仙台国際センター(仙台)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [学会発表] グラフェン上コンタミネーションの原子分解能解析2016

    • 著者名/発表者名
      前原洋祐、山﨑憲慈、郷原一寿
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会
    • 発表場所
      仙台国際センター(仙台)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [図書] 機能構造科学入門 3D活性サイトと物質デザイン(4章分担執筆)2016

    • 著者名/発表者名
      機能構造科学入門 3D活性サイトと物質デザイン
    • 総ページ数
      166
    • 出版者
      丸善出版株式会社
  • [産業財産権] 支持体上に単原子が分散した構造体、支持体上に単原子が分散した構造体を製造する方法およびスパッタ装置2017

    • 発明者名
      郷原一寿、前原洋祐、山崎憲慈
    • 権利者名
      郷原一寿、前原洋祐、山崎憲慈
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2017/002670
    • 出願年月日
      2017-01-26
    • 外国

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公開日: 2018-01-16  

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