有機半導体の活性サイトの理論

2015 年度 実績報告書

• 研究領域: ３Ｄ活性サイト科学
• 研究課題/領域番号: 26105011
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 小林 伸彦 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (10311341)
• 研究分担者: 柳澤 将 琉球大学, 理学部, 准教授 (10403007) ; 田村 宏之 東北大学, 原子分子材料科学高等研究機構, 助教 (60390655)
• 研究期間 (年度): 2014-07-10 – 2019-03-31
• キーワード: 有機半導体 / 活性サイト / 理論

研究実績の概要

有機半導体の機能解析およびその制御には、不規則性に由来する活性サイトの解明と制御が重要になっている。そのため、精密な原子構造・電子構造解析による活性サイト研究の下、電気的、光学的機能設計のための理論的体系を構築することを目的に研究を行っている。今年度は、研究環境を整えるとともに、以下の研究を行った。
【課題１】第一原理電子状態計算による有機半導体の電子・結晶構造と活性サイトの理論。ファンデルワールス密度汎関数によってオリゴアセン結晶の構造予測を行い、格子定数や格子体積を、実験値から1％程度の誤差で予測できることを確かめ、新規に合成される有機半導体結晶の構造決定法を確立した。この手法を用いて有機班山田Ｇで合成され手法班若林Ｇで実験的に構造解析を進めるフェナセンの結晶構造・表面構造の予測計算を進めている。
【課題２】有機半導体のキャリア伝導と活性サイトの理論。ホッピング伝導機構からバンド伝導機構までを一括して扱える計算理論として開発してきた時間依存波束拡散法を発展させた。密度汎関数法の有効ハミルトニアンから局在基底を用いた行列表現を用いてキャリア輸送機構に対する活性サイトの詳細を解析可能にする理論的方法論の発展を行った。公募班安田Ｇで合成された新規材料の有効質量を明らかにした。
【課題３】有機半導体のフォノン場、フォトン場との相互作用と活性サイトの理論。有機太陽電池の変換効率に関わる有機結晶中の励起子の量子動力学モデルを発展させているとともに、有機班山田Ｇの作成したナノグラフェン/フラーレン共結晶について、光誘起電荷分離機構を理論解析した。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

平面波展開による電子状態計算からの有効ハミルトニアンを用いた伝導理論の開発によって有機半導体のキャリア機構の解析方法の発展が計画以上に進展した。また、【課題３】有機半導体のフォノン場、フォトン場との相互作用と活性サイトの理論は、3年目以降に開始する予定であったが、初年度から研究を前倒しし、有機実験班山田Ｇと連携を行うなど当初の計画以上に進展した。

今後の研究の推進方策

【課題１】第一原理電子状態計算による有機半導体の電子・結晶構造と活性サイトの理論。【課題２】有機半導体のキャリア伝導と活性サイトの理論。の当初の計画に加え、前倒し実施した【課題３】有機半導体のフォノン場、フォトン場との相互作用と活性サイトの理論の研究を進め、有機半導体の「３Ｄ活性サイト」制御による新規材料開発のための理論的設計指針作成を行う

研究成果

• [雑誌論文] Suppressing molecular vibrations in organic semiconductors by inducing strain (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kubo, R. Ha¨usermann, J. Tsurumi, J. Soeda, Y. Okada, Y. Yamashita, N. Akamatsu, A. Shishido, C. Mitsui, T. Okamoto, S. Yanagisawa, H. Matsui and J. Takeya,
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 7 ページ: 11156(1-7)
  • DOI: 10.1038/ncomms11156
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Two different ground states in K-intercalated polyacenes (2016)
  • 著者名/発表者名: Q. T. N. Phan, S. Heguri, H. Tamura, T. Nakano, Y. Nozue, and K. Tanigaki,
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 93 ページ: 075130(1-6)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.93.075130
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] First-principles calculations of thermoelectric properties of TiN/MgO superlattices: The route for an enhancement of thermoelectric effects in artificial nanostructures (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Takaki, K. Kobayashi, M. Shimono, N. Kobayashi, K. Hirose
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 119 ページ: 014302
  • DOI: dx.doi.org/10.1063/1.4938730
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Emergence of charge coherence in soft molecular organic semiconductors by suppressing thermal fluctuations (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Sakai, Y. Okada, T. Uemura, J. Tsurumi, R. Hausermann, H. Matsui, T. Fukami, H. Ishii, N. Kobayashi, K. Hirose and J. Takeya
  • 雑誌名: NPG Asia Materials 巻: 8 ページ: e252
  • DOI: 10.1038/am.2016.30
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Theoretical study on electronic structure of bathocuproine: Renormalization of the band gap in the crystalline state and the large exciton binding energy (2016)
  • 著者名/発表者名: S. Yanagisawa, S. Hatada, and Y. Morikawa,
  • 雑誌名: J. Chin. Chem. Soc. 巻: 63 ページ: 1-8
  • DOI: 10.1002/jccs.201500379
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Charge transfer states appear in the pi-conjugated pure hydrocarbon molecule on Cu(111) (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Yonezawa, Y. Suda, S. Yanagisawa, T. Hosokai, K. Kato, T. Yamaguchi, H. Yoshida, N. Ueno, and S. Kera
  • 雑誌名: Appl. Phys. Express 巻: 9 ページ: 045201-1-4
  • DOI: 10.7567/APEX.9.045201
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular packing determines charge separation in a liquid crystalline bisthiophene－perylene diimide donor－acceptor material (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Polkehn, H. Tamura, P. Eisenbrandt, S. Haacke, S. Meery, and I. Burghardt
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett 巻: 7 ページ: 1327-1334
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.6b00277
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Correlation between thermal fluctuation effects and phase coherence factor in carrier transport of single-crystal organic semiconductor143302s (2015)
  • 著者名/発表者名: T.Fukami, H.Ishii, N.Kobayashi, T.Uemura, K.Sakai, Y. Okada, J.Takeya, and K.Hirose
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 106 ページ: 143302(1-4)
  • DOI: dx.doi.org/10.1063/1.4916734
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Wave Packet Dynamical Calculations for Charge Transport of Organic Semiconductors: Role of Molecular Vibrations and Trap Potentials (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Ishii, N. Kobayashi, K. Hirose
  • 雑誌名: Mol. Cryst. Liq. Cryst. 巻: 620 ページ: 2-9
  • DOI: 10.1080/15421406.2015.1094608
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Orbital-based Verification of Conductivity of Tetramethylammonium Pentaiodide and Pentaiodide-based Electrolytes in Dye-sensitized Solar Cells (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Yanagida, S. Yanagisawa, and H. Segawa
  • 雑誌名: J. Electrochem. Soc. 巻: 162 ページ: E263-270
  • DOI: 10.1149/2.0701510jes
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Recent progress in predicting structual and electronic properties of organic solids with the van der Waals density functional (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Yanagisawa, K. Okuma, T. Inaoka, and I. Hamada
  • 雑誌名: J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 巻: 204 ページ: 159-167
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2015.04.007
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] First-principles quantum dynamics of singlet fission: coherent versus thermally activated mechanisms governed by molecular pi-stacking (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, M. Huix-Rotllant, I. Burghardt, Y. Olivier, D. Beljonne
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett 巻: 115 ページ: 107401(1-5)
  • DOI: dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.115.107401
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Concurrent effects of delocalization and internal conversion tune charge separation at regioregular polythiophene-fullerene heterojunctions (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Huix-Rotllant, H. Tamura, I. Burghardt
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett. 巻: 6 ページ: 1702-1708
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.5b00336
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] ファンデルワールス密度汎関数法に基づくワニエ関数を用いた有機半導体のキャリア伝導計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸, 小林伸彦, 広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学、宮城県仙台市
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] 有機半導体の分子間相互作用の圧力効果の第一原理計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 前田崇博, 石井宏幸, 広瀬賢二, 竹谷純一, 小林伸彦
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学、宮城県仙台市
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] TiN/MgOナノ薄膜における熱電物性 (2016)
  • 著者名/発表者名: 高木博和, 小林一昭, 下野昌人, 小林伸彦, 広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学、宮城県仙台市
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] 有機薄膜太陽電池の光電変換機構の理論研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 応用物理学会シンポジウム
  • 発表場所: 東京工業大学、東京都目黒区
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
  • 招待講演
• [学会発表] ハイエンド有機半導体の理論設計システムの開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小林伸彦
  • 学会等名: ハイエンド有機半導体研究開発・研修センター第11会研究会
  • 発表場所: 東京大学山上会館,東京都文京区
  • 年月日: 2016-02-24 – 2016-02-24
  • 招待講演
• [学会発表] First-principles investigation on the electronic states of the organic single-crystals and the organic-metal interfaces: importance of accurate prediction of the crystal and the interface structure (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Yanagisawa
  • 学会等名: OIST seminar, Okinawa Institute of Science and Technology (OIST)
  • 発表場所: Okinawa, Japan
  • 年月日: 2015-12-15 – 2015-12-15
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] グラファイト表面に吸着したペンタセン分子膜の電子状態に関する理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 川那辺剛, 柳澤 将, 稲岡毅
  • 学会等名: 第15回琉球物性研究会
  • 発表場所: 琉球大学,沖縄県中頭郡西原町
  • 年月日: 2015-11-28 – 2015-11-28
• [学会発表] 有機分子の光吸収・発光における理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 照屋 遼, 柳澤 将, 稲岡 毅
  • 学会等名: 第15回琉球物性研究会
  • 発表場所: 琉球大学,沖縄県中頭郡西原町
  • 年月日: 2015-11-28 – 2015-11-28
• [学会発表] Charge separation mechanisms at donor-acceptor heterojunctions in organic photovoltaics (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Tamura
  • 学会等名: International Conference on Theoretical and High Performance Computational Chemistry
  • 発表場所: 青島、中国
  • 年月日: 2015-09-26 – 2015-09-29
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 非断熱量子動力学法による有機光電変換系の研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 非断熱量子動力学とその周辺
  • 発表場所: 東京大学、東京都文京区
  • 年月日: 2015-09-20 – 2015-09-20
  • 招待講演
• [学会発表] 第一原理計算と量子ダイナミックス計算を統合した有機光電変換系の理論研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 次世代有機太陽電池シンポジウム「次世代有機太陽電池の動向と展望～実験と理論の連携～」
  • 発表場所: 首都大学東京、東京都八王子市
  • 年月日: 2015-09-19 – 2015-09-19
  • 招待講演
• [学会発表] アセン誘導体結晶中の一重項励起子分裂機構の量子動力学的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之, Miquel Huix - Rotllant , Irene Burghardt, Yoann Olivier, David Beljonne
  • 学会等名: 分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学、東京都目黒区
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-20
• [学会発表] 有機半導体のキャリア伝導の分子振動とトラップポテンシャル依存性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸, 小林伸彦, 広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学、大阪府吹田市
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] ナノ薄膜における熱電効果の理論計算 (2015)
  • 著者名/発表者名: 高木博和, 小林一昭, 下野昌人, 小林伸彦, 広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学、大阪府吹田市
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] グラファイト表面に吸着したペンタセン分子膜の電子状態に関する理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 川那辺剛, 柳澤 将, 稲岡 毅
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋期大会
  • 発表場所: 関西大学,大阪府吹田市
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] 歪み導入による塗布有機半導体単結晶の70%移動度増加効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 窪 孝祥, Haeusermann Roger, 鶴見淳人, 添田淳史, 岡田悠悟, 山下 侑, 赤松範久, 宍戸 厚, 三津井親彦, 岡本敏宏, 柳澤 将, 松井弘之, 竹谷純一
  • 学会等名: 第76回応用物理学会秋期学術講演会
  • 発表場所: 名古屋国際会議場,愛知県名古屋市
  • 年月日: 2015-09-13 – 2015-09-16
• [学会発表] Transport calculations of charge carrier coupled with molecular vibrations of organic semiconductors (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Ishii, N. Kobayashi, K. Hirose
  • 学会等名: European Conference on Surface Science (ECOSS-31)
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-08-31 – 2015-09-04
  • 国際学会
• [学会発表] Quantum dynamics of excitonic processes in functional organic polymer materials (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Tamura
  • 学会等名: IUPAC-2015
  • 発表場所: 釜山、韓国
  • 年月日: 2015-08-06 – 2015-08-14
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on mechanisms of photo-induced charge separation in organic photovoltaics (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Tamura
  • 学会等名: Energy Materials and Nanotechnolog
  • 発表場所: 青島、中国
  • 年月日: 2015-06-14 – 2015-06-17
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Quantum dynamics of singlet fission in acene crystals (2015)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Tamura
  • 学会等名: TSRC Workshop: Quantum dynamics and spectroscopy in condensed-phase materials and bio-systems
  • 発表場所: Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-08 – 2015-06-12
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 局所構造に由来する物性の第一原理計算による理論的研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 柳澤 将
  • 学会等名: 新学術領域研究「3D活性サイト科学」春の学校
  • 発表場所: 奈良春日野国際フォーラム, 奈良県奈良市
  • 年月日: 2015-05-30 – 2015-05-31
• [学会発表] Quantum Transport Calculations for Nanosystems (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Kobayashi
  • 学会等名: Energy Materials Nanotechnology 2015
  • 発表場所: Phuket, Thailand
  • 年月日: 2015-05-04 – 2015-05-07
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] ３Ｄ活性サイト科学
  • URL: http://www.3d-activesite.jp/
• [備考] 筑波大学小林研
  • URL: http://www.bk.tsukuba.ac.jp/~cmslab/