有機半導体の活性サイトの理論

2016 年度 実績報告書

• 研究領域: ３Ｄ活性サイト科学
• 研究課題/領域番号: 26105011
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 小林 伸彦 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (10311341)
• 研究分担者: 柳澤 将 琉球大学, 理学部, 准教授 (10403007)
• 研究期間 (年度): 2014-07-10 – 2019-03-31
• キーワード: 有機半導体 / 活性サイト / 理論

研究実績の概要

有機半導体の機能解析およびその制御には、不規則性に由来する活性サイトの解明と制御が重要になっている。そのため、精密な原子構造・電子構造解析による活性サイト研究の下、電気的、光学的機能設計のための理論的体系を構築することを目的に研究を行っている。今年度は、以下の研究を行った。
【課題１】第一原理電子状態計算による有機半導体の電子・結晶構造と活性サイトの理論。ファンデルワールス密度汎関数によって有機半導体結晶の構造決定法を確立させるとともに、最大局在ワニエ関数、イオン化ポンテンシャル・電子親和力の解析を行った。有機班山田Ｇで合成され手法班若林Ｇで実験的に構造解析を進めるフェナセンの結晶構造・表面構造の予測計算を系統的に進めている。
【課題２】有機半導体のキャリア伝導と活性サイトの理論。ホッピング伝導機構からバンド伝導機構までを一括して扱える計算理論として開発してきた時間依存波束拡散法を発展させた。密度汎関数法に基づいたキャリア輸送解析を解析可能にする理論的方法論を発展させた。公募班安田Ｇで合成された新規材料を系統的に解析した。
【課題３】有機半導体のフォノン場、フォトン場との相互作用と活性サイトの理論。有機太陽電池の変換効率に関わる有機結晶中の励起子の量子動力学モデルを発展させているとともに、時間分解分光で観察される超高速シングレット・フィッションを説明するメカニズムを解明した。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算からの伝導理論の開発およびその発展によって有機半導体のキャリア機構の解析方法の発展が計画以上に進展した。また、【課題３】有機半導体のフォノン場、フォトン場との相互作用と活性サイトの理論は、3年目以降に開始する予定であったが、初年度から研究を前倒しており、当初の計画以上に進展している。

今後の研究の推進方策

【課題１】第一原理電子状態計算による有機半導体の電子・結晶構造と活性サイトの理論。【課題２】有機半導体のキャリア伝導と活性サイトの理論。の当初の計画に加え、前倒し実施した【課題３】有機半導体のフォノン場、フォトン場との相互作用と活性サイトの理論の研究を進め、今後も同様に有機半導体の「３Ｄ活性サイト」制御による新規材料開発のための理論的設計指針作成を継続して行う

研究成果

• [国際共同研究] University de Mons(Belgium)
  • 国名: ベルギー
  • 外国機関名: University de Mons
• [国際共同研究] Columbia University/Temple University(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: Columbia University/Temple University
• [国際共同研究] Goethe University(Germany)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Goethe University
• [国際共同研究] Universite de Strasbourg(France)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: Universite de Strasbourg
• [雑誌論文] Charge transport calculations by a wave-packet dynamical approach using maximally localized Wannier functions based on density functional theory:Application to high-mobility organic semiconductors (2017)
  • 著者名/発表者名: H. Ishii, N. Kobayashi, K. Hirose
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 95 ページ: 035433(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.95.035433
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] First-principles calculations of Seebeck coefficients in a magnetic semiconductor CuFeS2 (2017)
  • 著者名/発表者名: H. Takaki, K. Kobayashi, M. Shimono, N. Kobayashi, K. Hirose, N. Tsujii, T. Mori
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 110 ページ: 072107(1-4)
  • DOI: 10.1063/1.4976574
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Dynamics of the triplet pair state reveals the likely co-existence of coherent and incoherent singlet fission in crystalline hexacene (2017)
  • 著者名/発表者名: N. R. Monahan, D. Su, *H. Tamura, K. W. Williams, B. Xu, Y. Zhong, B. Kumar, C. Nuckolls, A. R. Harutyunyan, G. Chen, H.-L. Dai, D. Beljonne, Y. Rao, X.-Y. Zhu
  • 雑誌名: Nature Chemistry 巻: 9 ページ: 341-346
  • DOI: 10.1038/nchem.2665
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Determination of geometric and electronic structures of organic crystals from first principles: Role of the molecular configuration on the electronic structure, (2017)
  • 著者名/発表者名: S. Yanagisawa, I. Hamada
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 121, 045501-1-10 (2017). 巻: 121 ページ: 045501(1-10)
  • DOI: 10.1063/1.4974844
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] First-Principles Molecular Dynamics Analysis of Ligand-Free Suzuki-Miyaura Cross-Coupling in Water Solvent: Oxidative Addition Step (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Hirakawa, Y. Uramoto, D. Mimura, A. Takeda, S. Yanagisawa, T. Ikeda, K. Inagaki, and Y. Morikawa
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. 121, 164-173 (2017) 巻: 121 ページ: 164-173
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.6b08644
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Comparative Study of Single and Dual Gain-Narrowed Emission in 2 Thiophene/Furan/Phenylene Co-Oligomer Single Crystals (2017)
  • 著者名/発表者名: H. Shang, H. Shimotani, S. Ikeda, T. Kanagasekaran, K. Oniwa, T. Jin, N. Asao, Y. Yamamoto, H. Tamura, K. Abe, M. Kanno, M. Yoshizawa, and K. Tanigaki
  • 雑誌名: J Phys. Chem. C 巻: 121 ページ: 2364-2368
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b10827
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Suppressing molecular vibrations in organic semiconductors by inducing strain (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kubo, R. Ha¨usermann, J. Tsurumi, J. Soeda, Y. Okada, Y. Yamashita, N. Akamatsu, A. Shishido, C. Mitsui, T. Okamoto, S. Yanagisawa, H. Matsui and J. Takeya,
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 7 ページ: 11156(1-7)
  • DOI: 10.1038/ncomms11156
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Control of optical and electrical properties of nanosheets by the chemical structure of the turning point in a foldable polymer (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Ikeda, H. Tamura, T. Sakurai, and S. Seki,
  • 雑誌名: Nanoscale 8 巻: ８ ページ: 14673-14681
  • DOI: 10.1039/C6NR01066K
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Two different ground states in K-intercalated polyacenes (2016)
  • 著者名/発表者名: Q. T. N. Phan, S. Heguri, H. Tamura, T. Nakano, Y. Nozue, and K. Tanigaki,
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 93 ページ: 075130(1-6)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.93.075130
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Diabatization for time-dependent density functional theory: Exciton transfers and related conical intersections (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura
  • 雑誌名: J Phys. Chem. A 巻: 120 ページ: 9341-9347
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.6b09854
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Molecular packing determines charge separation in a liquid crystalline bisthiophene-perylene diimide donor-acceptor material (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Polkehn, H. Tamura, P. Eisenbrandt, S. Haacke, S. Mery, and I. Burghardt
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett. 巻: 7 ページ: 1327-1334
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.6b00277
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 有機半導体の電子伝導計算のための波束拡散法とTransient localization model (2017)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸, 小林伸彦, 広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会第72回年次大会
  • 発表場所: 大阪大学（大阪府、豊中市）
  • 年月日: 2017-03-17 – 2017-03-20
• [学会発表] 第一原理計算に基づく量子波束ダイナミクスを用いた様々な有機半導体の移動度評価, (2017)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸、小林伸彦
  • 学会等名: 第64回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: パシフィコ横浜(神奈川県、横浜市）
  • 年月日: 2017-03-14 – 2017-03-17
• [学会発表] カルコゲノフェン系新規有機半導体材料の第一原理計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 前田崇博, 佐藤駿介, 石井宏幸, 小林伸彦, ヤンユソク, 安田琢麿
  • 学会等名: 物性研究所短期研究会 「原子層上の活性サイトで発現する局所機能物性」
  • 発表場所: 東京大学柏(千葉県、柏市）
  • 年月日: 2016-12-20 – 2016-12-21
• [学会発表] [n]フェナセンの結晶構造の第一原理計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 季子祐太郎, 前田崇博, 石井宏幸, 小林伸彦, 柳澤将, 若林裕助, 江口律子, 久保園芳博,
  • 学会等名: 物性研究所短期研究会 「原子層上の活性サイトで発現する局所機能物性」
  • 発表場所: 東京大学柏(千葉県、柏市）
  • 年月日: 2016-12-20 – 2016-12-21
• [学会発表] フェナセンの電子状態と分子間相互作用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐藤駿介, 季子祐太郎, 前田崇博, 石井宏幸,小林伸彦
  • 学会等名: 物性研究所短期研究会 「原子層上の活性サイトで発現する局所機能物性」
  • 発表場所: 東京大学柏(千葉県、柏市）
  • 年月日: 2016-12-20 – 2016-12-21
• [学会発表] フェナセン結晶構造と電子状態の第一原理計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 前田崇博, 季子祐太郎, 佐藤 駿介, 石井宏幸, 柳澤将, 小林 伸彦
  • 学会等名: 2016年真空・表面科学合同講演会
  • 発表場所: 名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市）
  • 年月日: 2016-11-29 – 2016-12-01
• [学会発表] Theory of Thermoelectrics for Magnetic Semiconductors (2016)
  • 著者名/発表者名: N. Kobayashi
  • 学会等名: NIMS-Intra CREST MiniWorkshop“New Routes and Materials for Enhancing Thermoelectrics”
  • 発表場所: NIMS(Ibaraki, Tsukuba)
  • 年月日: 2016-10-31 – 2016-10-31
  • 国際学会
• [学会発表] 低分子有機半導体のキャリア輸送計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小林伸彦
  • 学会等名: 日本物理学会２０１６年秋季大会シンポジウム「有機半導体の柔らかい固体物理に対する計算科学と実験の最前線」
  • 発表場所: 金沢大学（石川県、金沢市）
  • 年月日: 2016-09-13 – 2016-09-16
  • 招待講演
• [学会発表] 基準振動解析を用いた有機半導体のキャリア伝導計算 (2016)
  • 著者名/発表者名: 石井宏幸, 小林伸彦, 広瀬賢二
  • 学会等名: 日本物理学会2016年秋季大会
  • 発表場所: 金沢大学（石川県、金沢市）
  • 年月日: 2016-09-13 – 2016-09-16
• [学会発表] 有機結晶・会合体における分子軌道間相互作用の電子構造への影響に関する理論的研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 柳澤 将
  • 学会等名: 第4回CUTEシンポジウム:コンピュータ化学「京コンピュータと理論化学」
  • 発表場所: 三重大学（三重県、津市）
  • 年月日: 2016-06-16 – 2016-06-16
  • 招待講演
• [図書] 機能構造科学入門、6章 電気伝導理論 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小林伸彦、石井宏幸、広瀬賢二
  • 総ページ数: 166(111-121)
  • 出版者: 丸善出版
• [備考] 筑波大学 小林研究室
  • URL: www.bk.tsukuba.ac.jp/~cmslab/
• [備考] 3D活性サイト科学
  • URL: http://www.3d-activesite.jp/