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ケイ素を含む各種のラジカル、クラスタ-類は種々のCVDプロセス、合成化学反応、さらには宇宙の物質進化においても重要な役割を果している。しかし未同定の化学種も多く、またそれらの生成過程や反応については未解明の点が多く残されており、特に速度論上の知見は非常に限られたものである。本研究では各種のシラン誘導体や炭化水素類をシ-ドしたジェットを真空槽中に噴出させてその途上においてパルス的励起を行って解離させ、あるいは固体表面からのレ-ザ-アブレ-ションを利用して、一連のSi_nH_m等のケイ素ラジカル類や炭素、ケイ素を同時に含むラジカル類、クラスタ-を生成する新規な方法を開発する。次いで反応基質となる試料気体をその後流で混合し、これらの活性化学種の反応性を速度論的な面から検討することを目的とする。
本年度は試料固体をパルスレ-ザ-光照射によりアブレ-ションし、あるいは試料気体を希ガス類にシ-ドして真空中に噴出させ、パルス的なレ-ザ-光分解によって各種ラジカル類を含むジェットを生成する新規な方法を開発することを目的とした。このための真空反応槽を設置してパルスレ-ザ-装置と組合せ、光イオン化質量分析および発光分光分析によって検出を試みた。パルスレ-ザ-としてはコンパクトパルスNd:YAGレ-ザ-を購入した。
ケイ素ロッドを照射することにより、Si_nクラスタ-を、またキャリアガスにメタン、エタン、エチレンなどを添加することによりSi_nC_m及びC_m型のクラスタ-が生成できることを光イオン化質量分析、および発光分析により確認し、提案した方法が当初の目的に利用できることを明らかにした。
今後さらに反応研究の対象化学種を効率よく生成するパルス分解法の確立を図り、最適条件を明らかにする。
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