| 研究課題/領域番号 |
01470081
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| 研究種目 |
一般研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究分野 |
工業物理化学・複合材料
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| 研究機関 | 山口大学 |
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研究代表者 |
土屋 晋 山口大学, 工学部, 教授 (10016719)
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| 研究分担者 |
今村 速夫 山口大学, 工学部, 助教授 (60136166)
酒多 喜久 山口大学, 工学部, 助手 (40211263)
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| 研究期間 (年度) |
1989 – 1990
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| キーワード | 酸・塩基滴定 / nーブテン異性化反応 / H_2ーD_2交換反応 / TPD / TCNE修飾Mg_2Ni / 酸化サマリウム触媒 / 赤外分光法 / CーD / CーH交換反応 |
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| 研究概要 |
Li_2O触媒上でのn^ーブテン異性化反応の形態はシス凸形であり、滴定法により表面に塩基点が観測された。様々な調製法で調製されたMgO触媒表面において滴定法により塩基量および塩基度分布を測定したところそれぞれのMgOにおいて大きな相違が観測された。また、n^ーブテンの異性化の形態もそれぞれのMgOにおいて異なった。出発原料や調製法の異なるTiO_2触媒表面上の酸量および酸強度分布を滴定法で測定したところ、それぞれのTiO_2において大きな相違が観測された。またn^ーブテン異性化反応を行うと塩基触媒に特徴的なシス凸型の形態を示した。そこで塩基滴定を行ったところ表面に塩基点が存在することが判明した。Sm_2O_3触媒上では1ーブテンの異性化反応が非常に速く進行しシスートランス比は22.2と非常に大きなものであった。
3種類の吸着水素がTPD法によりPt上に観測され、それぞれの水素と吸着アンモニアとの反応の反応性は異なることが観測された。TCNEなどで修飾したMg_2Niを触媒としてH_2ーD_2交換反応を行ったところ、気相水素は吸蔵水素と反応性衝突をして1原子交換または2原子交換することがわかった。
赤外分光法によりSm_2O_3触媒表面上に独特の形態の水素が吸着することが判明した。Sm_2O_3触媒表面上にギ酸が吸着して3種類のギ酸イオンが形成することを確認した。これらのギ酸イオンは533K以上の温度で分解すること、ギ酸の分解は雰囲気に依存しないこと、またギ酸イオンの分解には同位体効果があることがわかった。重水素ギ酸イオンを水素気流中543Kで反応させるとCーH/CーD交換反応がおこることが観測された。同様にメトキシドをSm_2O_3触媒表面上に生成させてその安定性を観測すると酸素雰囲気下では酸化されギ酸イオンを表面に形成すること、また水素気流中下で重水素メトキシドは、533K以上の温度でメチル基のCーD/CーH交換反応が進行することがわかった。
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