| 研究課題/領域番号 |
01550511
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
沖 憲典 九州大学, 総合理工学研究科, 教授 (70037860)
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| 研究分担者 |
板倉 賢 九州大学, 総合理工学研究科, 助手 (20203078)
松村 晶 九州大学, 総合理工学研究科, 助手 (60150520)
桑野 範之 九州大学, 総合理工学研究科, 助教授 (50038022)
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| キーワード | 希土類 / パラジウムーセリウム合金 / 価数揺動 / 高密度近藤効果 / 4f電子 / X線吸収端近傍構造 / 規則合金 / 焼鈍温度依存性 |
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| 研究概要 |
本年度は主にPd_7Ce相とPd_3Ce相に注目し、焼鈍温度およびCe組成を変化させた試料についてX線回折実験、電顕観察、XANES(X線吸収端近傍構造)解析および低温域での電気抵抗測定による研究を行った。得られた結果を以下に示す。
1.いずれの相においても焼鈍温度の上昇あるいは非化学量論組成となることにより規則度が低下(異種原子のサイト占有率が増加)するが、規則度の低下に伴う格子定数(Ce原子体積)およびCe価数の変化は非常に小さいことがわかった。
2.Pd_7Ce相の電気抵抗変化には、焼鈍温度の上昇に伴う室温での比抵抗値の急激な増大および温度係数の変化が観察され、不規則化により高密度近藤効果が顕著になることがわかった。これは不規則化に伴うCe原子周辺の原子配列の変化によって局所的にCeーCe原子対の数が増加し、この部分で4f準位と伝導バンドの混成(Cーf混成)およびPdの4dバンドとの混成(fーd混成)の効果が弱くなり、その結果孤立した局在スピン数が増大し高密度近藤効果が顕著になるというモデルで定性的に解釈できる。
3.Pd_3Ce相では焼鈍温度による規則度の低下は電気抵抗の温度係数に殆ど影響を与えない。また、室温での比抵抗値は化学量論組成のPd_3Ce相では焼鈍温度の上昇と共に急増するが、非化学量論組成のものでは殆ど変化しないことがわかった。このようなPd_3Ce相での電気抵抗の振る舞いはCeーCe間距離をパラメ-タとした上記2のモデルでは説明できず、4f電子状態に及ぼす不規則化の影響を議論するには局所的な効果を考慮した新たなモデルが必要であると考えられる。
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