銅イオン交換ゼオライト触媒を用いる一酸化窒素の直接分解プロセスの開発

1990 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 01850185
• 研究種目: 試験研究(B)
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 岩本 正和 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (10108342)
• 研究分担者: 村木 秀昭 トヨタ中央研究所, 主任研究員 ; 瀬川 幸一 上智大学, 理工学部, 助教授 (60053675) ; 八尋 秀典 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (90200568) ; 水野 哲孝 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教授 (50181904)
• キーワード: ゼオライト / 銅イオン交換 / 一酸化窒素 / 直接分解

研究概要

本年度の研究はほぼ申請時の計画通りに進行し、以下の点が明らかとなった。
1.NO分解活性はゼオライト構造に大きく依存し、特に、銅イオン交換ZSMー5ゼオライトが極めて高い活性を示した。また、銅イオン一個当たりの触媒活性はSi/Al比が大きいほど高かった。
2.イオン交換時に塩基性化合物(アンモニア、水酸化ナトリウム等)を添加すると高い銅イオン交換率を持つ触媒が迅速に調製できた。得られた触媒の活性および寿命は従来の触媒とほとんど同じであった。
3.ESR、燐光、固体NMR、拡散反射UV、IR、XPSで測定した結果に基づき、本反応の活性点はCu^+であり、Cu^<2+>-NO^-が反応中間体であることを明らかにした。また、燐光およびCO吸着測定から銅イオン交換ゼオライト中には少なくとも2種類のCu^+種が存在すること、Cu^+量は交換率が80%以上で急激に増加することがわかった。
4.酸素共存下でのNOの接触分解能を検討した結果、高イオン交換率を持つ触媒は酸素の毒作用を受けにくいことがわかった。一方、SO_2の存在は活性を消失させることが明らかとなった。
5.NO+O_2系に少量の炭化水素を導入すると、分解反応では活性を示さなかった低温(200ー300℃)で活性が発現した。本反応には酸素の共存が不可欠であった。さらに、この反応はSO_2存在下でも進行した。従来のアンモニア選択還元法では達成できなかった自動車エンジンの排ガス浄化が本法で可能になると考えられる。

研究成果

• [文献書誌] M.Iwamoto: "Catalytic Decomporition of Nitrogen Monoxride" Stud,Sunf,Sci,Catal.54. 121-143 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Removal of Nitrogen Monoxide from Exhaust Gases through Catalytic Decomposition" Memories Fac.Eng,Miyazaki Univ.,. 19. 1-22 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Novel Preparation Method of Highly Copper Ionーexchanged ZSMー5 Zeolites and Thein Catalytic Activities for NO Decompositions" Chem.Lett.1967-1970 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Characterization of Copper IonーExchanged ZSMー5 Zedites Active for Catalytic Decomposition of Nitrogen Monoxide" Shokuboi(Catalyst). 32. 91-94 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Selective Reduction of NO by Lower Hydrocarbons in the Presence of O_2 and SO_2 over Copper Ionーexchanged Zeolites" Shokubai(Catalyst). 32. 430-433 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Catalytic Decomposition of Nitrogen Monoxide for Prevention of Environmetal Pollution" Kagaku. 45. 97-99 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Development of Decomposition Catalyst for NO and Its Application." MOL. 28. 45-52 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Removal of Nitrogen Monoxide through Catalytic Decomposition" Nenryokyokaiーshi. 69. 159-164 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "The Role of Zeolite in the Decomposition of Nitrogen Monoxide" Zeolite. 7. 9-18 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Decomposition of NO over Copper Ionーexchanged Zeolites" Chemical Industry. 41. 130-135 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Recent Progress in Science and Technology of NOX Removal" Shokubai(Catalyst). 32. 462-469 (1990)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Influerce of Sulfur Dioxide on Catalytic Removal of Nitric Oxide over Copperーexchanged ZSMー5 Zeolite" Appl.Catal.69. L15-L19 (1991)
• [文献書誌] S.sato: "CuーZSMー5 Zeolite as Highly Catalyst for Removal of Nitrogen,Mowoxide from Ewiftin of Deesel Engiues" Appl.Catal.70. L1-L5 (1991)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Removal of Nitrogen Monoxide through a Novel Catalytic Process.1,Decomposition on Excessively Copper Ionーexchanged ZSMー5 Zeolites" J.Phys.Chem.
• [文献書誌] Y.Torikai: "Enhancement of Catalytic Activity of Ammina by Copper Addition for Selective Reduction of Nitrogen Monoxide by Ethene in Oxidizing Atmosphere" Catal,Lett.