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本研究は溶液中の化学反応をミクロな視点から捉えるために、溶液中の分子イオンの動的挙動を超高速領域で測定することを目的とする。スペクトル幅が広く時間的にインコヒ-レントなレ-ザ-光を用いて、透明液体中の光カ-効果の動力学を測定した。
二硫化炭素及び四塩化炭素の単一成分液体を用いた測定により、インコヒ-レント光を用いることで、これまでの短パルスを用いた測定よりも高い時間分解能で光カ-効果の動力学が測定できることを示した。
次に、二硫化炭素と光カ-効果を示さない分子液体との混合溶液における光カ-効果の動力学を測定し、速い成分は相互作用誘起、遅い成分は配向緩和によるとして解析を行なった。その結果、ヘキサンなどの粘性が小さく分子量の小さい分子液体中では、二硫化炭素を希釈するにしたがって、相互作用誘起成分の強度が次第に大きくなり、また同時に時間応答は遅くなった。この結果は、ヘキサン中では希釈の割合が小さい時は二硫化炭素分子相互の多体相関のために実効的な相互作用誘起感受率変化が相殺されていたものが、希釈していくにつれて局所的な対象性が崩れて、多体相関による相殺が小さくなるために、その寄与が顕著になってきたものと解釈できる。それに対して、ブタノ-ルやクロロホルムといった粘性の大きな、あるいは分子量の大きな分子からなる液体中では、希釈による光カ-効果の動力学の変化を見られなかった。これは希釈の割合にかからわず二硫化炭素分子の運動が阻害される状況に変化がないことを意味する。
このように本研究によって、時間領域における相互作用誘起の感受率揺らぎをプロ-ブとして、液体中の分子の局所的な運動状態に関する知見が得られることが示された。
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