|
超音速イオンビーム装置を試作し、次世代の半導体プロセス技術の開発に不可欠な放電プラズマ中での半導体プロセスガスのイオン-分子反応の研究に適用した。質量スペクトル法でイオン種の生成速度並びに生成分布を決定し、発光スペクトル法で励起種の生成速度と生成ダイナミックスを明らかにした。Ar^+とハロゲン化メタンや低級炭化水素との反応を系統的に研究した。その結果、これまで熱エネルギー領域のイオン-分子反応の研究に広く使用されてきたSelected Ion Flow Tube法の生成分岐比は、動作圧が高いために初期生成岐比を与えない場合が多いことがわかった。Ar^+反応では、Franck-Condon的に有利な基底イオン状態への遷移確率が大きい光イオン化法や電子衝撃法とは異なり、近共鳴的な励起イオン状態への遷移確率が大きいことを見いだした。発光スペクトル法による研究から、希ガスイオンとプラズマプロセスガスとの反応で生成する励起種の生成速度定数は、全反応速度の5%以下であり、ほとんどの生成物は、基底状態のような非発光状態であることがわかった。
原子イオンと多原子分子イオンの反応性の違いを調べるためにAr^+の質量数に近いCO_2^+を反応イオンとして用い、クロロメタンとの電荷移動反応について検討した。CO_2^+反応では近共鳴反応のみならず、非共鳴反応も同時に生じ、Ar^+反応では検出されない親分子イオンも確認された。これは多原子分子イオンでは内部自由度が多いために、余剰エネルギーの一部が多原子分子自体の振動や回転エネルギーに移行してしまい、非共鳴反応の確率が増大するためと結論した。さらに本研究装置をAr/N_2混合クラスターイオンと炭化水素との反応にも適用し、全反応速度を決定した。各反応の生成物イオン分布を比較し、ArN_<2+>の反応性はN_<4+>とは異なり、Ar_2^+に近いことを明らかにした。
|
