ナノ制御したダイヤモンド表面の生体分子吸着によるFET型バイオセンサーの開発

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 02J84202
• 研究機関: 早稲田大学
• 研究代表者: 梅沢 仁 早稲田大学, 理工学部, 特別研究員(PD)
• キーワード: ダイヤモンド / 表面修飾 / DNA / 超分散性ナノダイヤモンド / 生体分子固定 / 水素終端 / アミノ基終端 / 表面終端元素置換

研究概要

前年度の研究成果を踏まえ、以下の技術の開発と展開を行った。
1)ダイヤモンド表面を直接アミノ化する技術を開発した。アンモニアガス雰囲気中にダイヤモンドを暴露し、UV(254,185nm)を照射することにより水素終端表面からアミノ終端表面に改質することに成功した。このアミノ終端表面はシランカップリング剤などを用いたアミノ基と違い、直接ダイヤモンド表面に存在するため、生体分子の吸着によるポテンシャル変化をダイヤモンド表面に伝達しやすく、DNAなどの生体分子認識が可能な電解質溶液ゲートFET開発に重要な技術である。
2)ガス導入が可能な電子線リソグラフィー装置を用いて、ダイヤモンド表面に酸素ガスを噴射しながら電子線照射を行った所、ダイヤモンド表面の伝導性が3〜5桁低下することが分かった。これは電子線照射で得たエネルギーで表面終端水素が酸素原子に置換することにより、水素終端表面伝導層が消失したものだと考えられる。伝導性の消失と同時に、二次電子放出効率の低下も認められている。また、フッ素終端表面に水素ガス噴射環境下で電子線照射することにより、伝導性が回復することも分かっている。現在では1〜2ミクロンでの表面終端元素の置換が可能となっている。
3)ナノダイヤモンドへの生体分子固定を実施した。爆射法を用いて水中で合成した超分散性ナノダイヤモンド粒子(粒径5~35nm)の表面に存在するカルボキシル基にEDC/NHS試薬を用いてアミノ化DNA(Cy5修飾)を固定し、蛍光顕微鏡観察にて評価を行った。DNA、もしくはナノダイヤモンド粒子単体では蛍光像は得られなかったが、DNAを固定したナノダイヤモンド粒子では蛍光像が得られた。処理中のpH環境下(pH=7.4)ではナノ粒子のゼータ電位が低下するために、DNA修飾したナノダイヤモンド粒子が部分的に凝集していることが認められた。

研究成果

• [文献書誌] Kanazawa H, Song KS, Sakai T, Nakamura Y, Umezawa H, Tachiki M, Kawarada H: "Effect of iodide ions on the hydrogen-terminated and partially oxygen-terminated diamond surface"Diam.Relat.Mater.. 12(3-7). 618-622 (2003)
• [文献書誌] Kaibara Y, Sugata K, Tachiki M, Umezawa H, Kawarada H: "Control wettability of the hydrogen-terminated diamond surface and the oxidized diamond surface using an atomic force microscope"Diam.Relat.Mater.. 12(3-7). 560-564 (2003)
• [文献書誌] Banno T, Tachiki M, Nakazawa K, Sumikawa Y, Umezawa H, Kawarada H: "Fabrication of diamond in-plane-gated field effect transistors using oxygen plasma etching"Diam.Relat.Mater.. 12(3-7). 408-412 (2003)
• [文献書誌] Umezawa H, Miyamoto S, Matsudaira H, Ishizaka H, Song KS, Tachiki M, Kawarada H: "RF performance of diamond surface-channel field-effect transistor"IEICE TRANSACTIONS ON ELECTRONICS. E86-C. 1949-1954 (2003)
• [文献書誌] 梅沢 仁, 石坂 博明, 宮本 真吾, 宋 光燮, 立木 実, 川原田 洋: "水素終端表面伝導層を用いた高周波ダイヤモンドFET"電子情報通信学会和文論文誌. J86-C(4). 419-425 (2003)
• [文献書誌] Song KS, Sakai T, kanazawa H, Araki Y, Umezawa H, Tachiki M, Kawarada H: "Cl-sensitive biosensor used electrolyte-solution-gate diamond FETs"BIOSENSORS & BIOELECTRONICS. 19(2). 137-140 (2003)