フェムト秒パルスラマン分光による固体中局在中心の超高速緩和ダイミクスの研究

1991 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 03452037
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 中村 新男 名古屋大学, 工学部, 教授 (50159068)
• 研究分担者: 時崎 高志 名古屋大学, 工学部, 助手 (20207541)
• キーワード: 電子ー格子相互作用 / 緩和励起子 / フェムト秒ポンプ・プロ-ブ分光 / 超心速緩和過程 / アルカリハライド / F中心 / 束縛励起子

研究概要

1.フェムト秒2波長レ-ザ-の整備:
フェムト秒2波長レ-ザ-システムを整備するために、色素循環器及び増幅器を載せる光学除振台を購入し、色素増幅器の調整を行った。フェムト秒パルス光(パルス幅:100fs)を増幅し、約200μjのパルスエネルギ-を得ることができた。さらに、そのパルス光の第2高調波を発生させ、20μJのエネルギ-を得た。その結果、300nm及び600nmの2波長のフェムト秒パルス光を用いた実験が可能になった。さらに、700〜750nmの波長のパルス光を得るために、白色パルス光の一部を干渉フィルタ-で切り出し、その増幅を試みている。
2.アルカリハライド結晶のフェムト秒非線形分光:
300nmのパルス光によってKI結晶中にF中心が生成されるが、その過渡吸収スペクトルを白色パルス光で測定した。強いパルス光によってF中心の吸収が飽和し、非線形な光学過程が容易に起こることがわかり、フェムト秒ラマン分光が可能であることが確かめられた。さらに、自己束縛励起子とF中心から成る最低励起状態のポテンシャル曲面上を、自己束縛励起子が約1.2psの周期で振動型の運動をすることを見いだした。このような振動は、波束がポテンシャル面上をコヒ-レントに振動することを意味し、新しい知見である。
3.ZnTe:Oの束縛励起子のフェムト秒非線形分光:
波長620nmのポンプ光で励起された束縛励起子の過渡吸収スペクトルを測定し、束縛励起子の吸収飽和を観測した。この吸収飽和は、数100fsで立ち上がり、100ps以上持続することがわかった。この長い滅衰時間は励起子の寿命(〜μs)に対応すると思われる。このようなポンプ・プロ-プ分光では、プロ-プ光の強度が弱いので、2パルスの時間分解誘導ラマン散乱の配置とはなっていないが、同様の3次非線形光学過程によって信号が現れる。

研究成果

• [文献書誌] T.Tokizaki,T.Makimura,H.Akiyama,A.Nakamura,K.Tanimura,N.Itoh: "Femtosecond cascadeーexcitafion spectrosoopy for nonradiative deexcitation and lattice relaxation of selfーtrapped exciton in NaCl" Phys.Rev.Lett.67. 2701-2704 (1991)
• [文献書誌] A.Nakamuram,T.Tokizaki: "Ultrafast optical nonlinearity of semiconducting microcrystallites in glass matrices" Proceedings of Toyota conference on nonlinear optical materials. (1992)
• [文献書誌] T.Tokizaki,S.Iwai,T.Shibata,A.Nakamura,K.Tanimura,N.Itoh: "Ultrafast formation processes of selfーtrapped excitons in alkaliーiodide crystals under bandーtoーband excitation" Phys.Rev.(1992)
• [文献書誌] 中村 新男: "固体におけるフェムト秒緩和過程" オプトロニクス. 124. (1992)