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反応生成分子が表面から反発されて脱離する場合には、脱離分子の空間分布や並進速度分布に「反応場」の構造情報が保存されている。
1.本研究では「反応場の傾き」に焦点を絞り、一酸化炭素の酸化で生成脱離するCO_2分子の空間的分布を、種々のテラス幅を持つ白金表面(bulk表面に対して異なる傾きを持つ);Pt(110)(1x2)(テラスの傾き35.2°)、Ir(110)(1x2)(同35.2°)、Pt(112)(同19.5°)、Pt(335)(同14.4°)、Pt(557)(同9.5°)上で測定し、反応場の傾きがどの程度の精度で空間分布に保存されるかを検討した。反応場がテラス上にある場合は、テラスの傾きは85%程度空間分布に保存されていて、空間分布測定が反応場の同定に有用であることを確認した。
2.上記に報告するテラスのある白金表面上では吸着CO分子と吸着酸素原子とからのCO_2生成は共通に400K付近から生じ、吸着量を増すと低温域に広がって、複数の生成ピークを示す。空間分布、速度分布を各CO_2ピーク毎に測定した。並進温度の脱離角依存は脱離分子のフラックスの最大となる脱離角のところで最大値を示し、脱離角をずらすと急減した。空間分布の鋭さが反応場の垂直方向への脱離分子の並進速度の増加で生じていることが明らかとなり、空間分布に反応場の傾きが保存される機構が解明できた。
3.吸着量を増すとより低温に現れるCO_2では反応場はステップや、表面の溝の中にまで広がり、テラスの垂直方向には脱離しない成分が増加してくることを確認した。
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