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NF_3/Si(100)系のレーザ誘起エッチングにおいて、基板温度の低温化による異方性エッチングの実現とそのエッチング反応メカニズムの解明を試みた、希弗酸処理によって表面水素終端したSi(100)基板をUHV反応室内にセットした後、基板温度をパラメータとして、NF_3ガス雰囲気中(分礎:10〜ずす横Torr)でArFエキシマレーザ(波長193nm)光をレーザ出力20mJ/cm^2・shotの条件で照射した。基板温度を室温から低下させると、エッチング速度は-70℃以下でのエッチング速度の急速な低下には、反応生成物の脱離速度の低下だけでなく弗素とSiの反応速度の低下が寄与していると考えられる。また、室温での等方性エッチングは、温度低下につれて髪方性エッチングへ移行した。これは、基板温度の低下によって気相中のフッ素ラジカルによる自然反応が抑制されたために、レーザ照射部で選択的に誘起される表面フッ化反応及び生成物の脱離でエッチング過程が律速される様になることを示している。基板温度-30℃及び-90℃で形成した弗化層に真空中で、レーザ照射すると、フッ化層中のSiF結合は安定に残留するが、SiF2結合はほぼ消失することが明らかになった。さらに弗化創形成後のレーザ照射による表面からの脱離分子種を質量分析すると、SiF_x(X=1〜3)が観測され、これらの相対強度比をSiF_4のクラッキングパターンと比較した結果、SiF_2の脱離量が1桁多いことが分かった。これらのことより、SiF_2のレーザ誘起脱離の可能性が示唆された。さらに、Si表面のレーザ誘起フッ化やその後のレーザ誘起脱離には、初期の水素終端Si表面状態に大きく影響されることが判明し、エッチング反応の定量評価には表面状態の制御が必要であることが分かった。
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