1993 年度実績報告書

小分子活性化を目的とする固体表面の構造制御

研究課題

研究課題/領域番号	04241103
研究機関	東京大学
研究代表者	岩澤康裕東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40018015)
研究分担者	吉田郷弘京都大学, 工学部, 教授 (00025933) 藤嶋昭東京大学, 工学部, 教授 (30078307) 市川勝北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (70176288) 板谷謹悟東北大学, 工学部, 教授 (40125498)
キーワード	小分子の活性化 / 表面構造 / 表面解析 / 窒素 / メタン / 二酸化炭素 / 触媒設計 / クラスター触媒
研究概要	窒素、二酸化炭素およびメタンを活性化し、それを用いた新しい化学合成反応を確立するために、活性な固体表面の構造を構築あるいは表面化学プロセスを創出する。そのための有効な方法として、有機金属化学による分子の活性化手法と表面に特有な物性や反応性、あるいは反応環境を利用する。また小分子活性化のための構造制御する基本的な知見を得るためには、平均化された構造情報でなく、結合の異なる方向での解析に基づく微視的情報が必要となる。このために、表面の非対称的構造あるいは異方的構造の解析法の確立する。これにより、小分子活性化のための表面反応経路の開拓と活性中間体の挙動および微視的反応機構を明らかにする。本年度における前者の成果として、Pt-Cr/SiO_2およびPt-W/SiO_2触媒上でCO_2が選択的に還元されメタノールが合成されることを見いだした。新しいバイメタル錯体から調製した触媒は、特にPt-W触媒では90%の選択性でCO_2をCH_3CHに転換した。一方、従来法で調製した触媒では、CO_2の大部分(84-98%)はむしろ単にCOへと転換されるのみである。後者の研究として、新しくその場観察用偏光全反射蛍光EXAFS法を開発した。この方法では、試料内に存在する種類の異なる結合を選択的に分離して測定することができる優れた特長を有する。この方法は真空下でも気体雰囲気下でもいわゆるその場観察が可能であり、触媒作用との関連での構造決定には優れた方法となる。この手法により、SiO_2上のCu、Al_2O_3上のCo酸化物クラスター、Al_2O_3上のPtクラスターなどの非対称構造の解析に成功した。

研究成果
(8件)

すべてその他

すべて文献書誌 (8件)

[文献書誌] M.Shirai: "Polarized Total-Reflection Fluorescence EXAFS Studies on Asymmetric Surface Structures of Catalysts" Jpn.J.Appl.Phys.32. 1768-1771 (1993)
[文献書誌] K.Asakura: "Asymmetric Structure Analysis of Active Surface Sites by In-situ Polarized Total-reflection Fluorescence EXAFS" Catal.Letters. 20. 117-124 (1993)
[文献書誌] N.Ichikuni: "In-situ d Electron Density of Pt Particles on Supports by XANES" Catal.Letters. 20. 87-95 (1993)
[文献書誌] H.Onishi: "An Unusual Adsorption State of Hydrogen on the Pd(100)-p(2×2)-p4g-Al Bimetallic Surface" Surf.Sci.283. 213-216 (1993)
[文献書誌] Y.Iwasawa: "Chemical Design and Characterization of Catalysts and Catalysis:An Approach to Dynamic Catalyst Design" Catal.Today. 18. 21-72 (1993)
[文献書誌] J.Inukai: "Reversible Activity Enhancement of SiO_2-Supprited Group VIII Metal Catalysts by Pretreatment Temperature" J.Catal.143. 22-31 (1993)
[文献書誌] Y.Iwasawa: "Dynamic Processes on Solid Surfaces" Plenum Press, 357 (1993)
[文献書誌] Y.Iwasawa: "Elementary Reaction Steps in Heterogeneous Catalysis" Kluwar Academic Publishers, 492 (1993)

1993 年度 実績報告書

小分子活性化を目的とする固体表面の構造制御

研究代表者

岩澤 康裕 東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40018015)

研究成果

[文献書誌] M.Shirai: "Polarized Total-Reflection Fluorescence EXAFS Studies on Asymmetric Surface Structures of Catalysts" Jpn.J.Appl.Phys.32. 1768-1771 (1993)

[文献書誌] K.Asakura: "Asymmetric Structure Analysis of Active Surface Sites by In-situ Polarized Total-reflection Fluorescence EXAFS" Catal.Letters. 20. 117-124 (1993)

[文献書誌] N.Ichikuni: "In-situ d Electron Density of Pt Particles on Supports by XANES" Catal.Letters. 20. 87-95 (1993)

[文献書誌] H.Onishi: "An Unusual Adsorption State of Hydrogen on the Pd(100)-p(2×2)-p4g-Al Bimetallic Surface" Surf.Sci.283. 213-216 (1993)

[文献書誌] Y.Iwasawa: "Chemical Design and Characterization of Catalysts and Catalysis:An Approach to Dynamic Catalyst Design" Catal.Today. 18. 21-72 (1993)

[文献書誌] J.Inukai: "Reversible Activity Enhancement of SiO_2-Supprited Group VIII Metal Catalysts by Pretreatment Temperature" J.Catal.143. 22-31 (1993)

[文献書誌] Y.Iwasawa: "Dynamic Processes on Solid Surfaces" Plenum Press, 357 (1993)

[文献書誌] Y.Iwasawa: "Elementary Reaction Steps in Heterogeneous Catalysis" Kluwar Academic Publishers, 492 (1993)

1993 年度実績報告書

岩澤康裕東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40018015)