| 研究概要 |
低級アルカンの芳香族化を利用する二酸化炭素の還元のためのゼオライト触媒の開発を目的として、本年度においては、目的反応の可能性を検証し、さらに、目的反応に活性な触媒の要件を明らかにすることを目的とし、以下の研究を行なった。
1.目的反応の検証
10%Zm-HZSM-5触媒を用いてプロパンと二酸化炭素の反応を行なったところ、500℃以上でベンゼン、トルエン、キシレンを主とする芳香族が生成し、二酸化炭素転化率にほゞ等しい一酸化炭素収率が得られ、目的とする反応すなわち、プロパンの芳香族化による二酸化炭素の触媒還元が確認された。
2.添加金属の影響
HZSM-5にZn,Ga,Ptを添加し、添加金属の影響を調べた。すべての触媒方で芳香族と一酸化炭素の生成が認められた。プロパンの転化活性はPt-HZSM-5が、芳香懸生成活性はGa-HZSM-5が最も高かったが、二酸化炭素還元に関してはZn-HZSM-5が最も活性が高かった。
次に最も有効であったZn-HZSM-5についてZn添加量の影響を調べた。その結果、過剰にZnを添加しEHZSM-5が二酸化炭素還元に効果的であることが明らかになった。
3.芳香族化に対する二酸化炭素の影響
プロパン芳香族化に対する二酸化炭素の共存効果を調べるため、プロパン単独の反応とプロパン十二酸化炭素の相応を比較した。二酸化炭素の共存により、炭素質の析出が減り、触媒の劣化が抑制されること、また、副生物であるエタンの収率が低下することが明らかとなった。
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