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平成4年度においては、正反射および垂直入射透過スペクトルを色収差なしで測定できる反射対物鏡型偏光赤外顕微鏡を購入し、既存のフーリエ変換赤外分光光度計に接続した。平成5年度においては、液体ヘリウム流通型の湿度可変光学測定用クライオスタットを、本補助金を用いて購入し、偏光赤外顕微鏡に接続した。以上の改良により、微小単結晶試料について、偏光赤外反射もしくは透過スペクトルを、700cm^<-1>から7800cm^<-1>の波数範囲において、20Kから300Kの湿度領域で測定できるようにした。分子間強磁性相互作用を示す、ニトロニルニトロキシドの3-キノリル、p-ピリジル、p-ニトロフェニル各誘導体単結晶を育成し、この装置を用いて偏光赤外反射スペクトルを測定した。この測定結果に基づき、電子-分子振動結合の振動スペクトルに対する影響を観測するには、より分子間相互作用の強い有機磁性体が必要であることを示唆した。分子間磁気相互作用のより強い有機磁性体の探索のため、種々のニトロニルニトロキシド誘導体を合成し磁気的性質を調べた。また、分子間磁気相互作用に対する水素結合の影響を調べる目的で、水酸基およびカルボキシル基を含むニトロニルニトロキシド誘導体を新たに合成し、磁気測定を行なった。有機導体については、導電性BEDT-TTF陽イオンラジカル塩の単結晶について、偏光赤外反射スペクトルの測定を行なった。導電性と磁性を兼ね備えた有機化合物を得て、その化合物における電子-分子振動結合を研究する目的で、BEDT-TTFと水酸基およびカルボキシル基を含むニトロニルニトロキシド誘導体のラジカル塩の合成を試みた。
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