|
本研究は、固相・液相転移の理論を確立し、それに基づいて液体表面・界面の構造と熱力学的性質の微視的様相を明らかにし、最終的な目標として、表面融解や表面固化等の表面・界面における相転移の微視的機構を解明することを目指して行われた。固相・液相転移は日常的に最も馴染みのある相転移であるが、その研究の大部分は現象論的または半現象論的なものであり、第一原理に基づく微視的理論とはほど遠いものであった。近年、この問題に対して、いわゆる凝固(固化)の密度汎関数理論がひとつの有力な方法論として浮上し、いくつかの理論が提案された。しかし、これらの理論は短距離相互作用系に対してはかなりの成功を収めたが、現実的な体系(特にクーロン液体)に対しては破綻し、その原因の解明とそれを克服する理論の構築が当面の課題であった。本研究はその原因解明を出発点として始められ、その解析に基づいて、従来の欠陥を克服する新しい理論の定式化に成功した。今年度は、熱力学的摂動論に立脚したこの理論を逆べきポテンシャル系の固化に応用してその有用性を確認し、固化の様相について詳細な解析を行った。また、この理論における基準系として剛体球系を採用したとき、その基準系に対する近似理論が相転移を支配すること、およびこれまでに提案された同種の理論には限界があることを明らかにした。現在、上記の理論を液体表面および液相-固相界面に適用できるように拡張・一般化する研究を行っている。
これらの研究と併行して、電子構造に対する表面効果およびサイズ効果の基礎的な知見を得ることを目指して、微粒子に関する研究も行った。上で述べた統計力学的研究とこの電子論的研究を結び付けることによって、表面・界面現象を解明することが今後の課題である。
|
