1994 年度実績報告書

金属表面での分子の反応性に関する理論的研究

研究課題

研究課題/領域番号	04640367
研究機関	大阪大学
研究代表者	興地斐男大阪大学, 工学部, 教授 (20029002)
研究分担者	笠井秀明大阪大学, 工学部, 助教授 (00177354)
キーワード	ポテンシャルエネルギー曲面 / 分子配向効果 / 非断熱効果 / 電子励起脱離 / ポンプ・プローブ分光 / 振動緩和 / 分子内振動の非調和性 / 回転分子の解離吸着
研究概要	金属表面での分子の反応性の本質を理解するには、電子系の基底状態・励起状態のエネルギーに相当するポテンシャル・エネルギー曲面の形状や励起状態の緩和機構を明らかにする必要がある。このような観点から、本研究では金属表面での分子の反応性について様々な角度から解析を行ってきた。以下に得られた結果の概要を記す。 1.分子の表面散乱に関するダイナミクス計算を行い、得られた結果と実験結果との比較を通して、NO/Ag(111)系の断熱ポテンシャル曲面の分子配向角依存性を明らかにした。2.Ag表面で散乱されたNO分子の分子内振動励起過程における表面電子系から分子内振動へのエネルギー移動、すなわち非断熱効果の重要性を明らかにした。3.超短パルスレーザー光を使ったポンプ・プローブ分光で得られたPt表面吸着CO分子の分子内振動の過渡吸収差スペクトル解析を通して、分子内振動の調和性からのずれ、振動励起状態の緩和時間等を明らかにした。4.ミクロな立場から、電子系の自由度と吸着分子の運動の自由度間のカップリングを考慮できるモデルを提案し、金属表面吸着分子の光刺激脱離過程の記述を行った。このモデルの枠内で行った脱離確率の計算結果と実験結果との比較から、このモデルの有効性を確認した。5.典型的な活性化障壁を持つ解離吸着系であるHX_2/Cuにおいて、分子の回転励起が吸着過程に及ぼす効果には舵取り効果と回転から並進へのエネルギー移行の効果があり、前者が回転エネルギーの小さい領域で後者が大きい領域で支配的になるため、吸着確率に単調でない回転エネルギー依存性が現れることを明らかにした。

研究成果
(7件)

すべてその他

すべて文献書誌 (7件)

[文献書誌] A.Okiji and H.Kasai: "Dynamics of Adsorbed Molecules at Surfaces" Springer Series in Materials Science. 17. 253-262 (1992)
[文献書誌] M.Mizuno,H.Kasai and A.Okiji: "Rotational State Distribution of Oriented NO Molecules Scattered from Ag(111) surfaces" Surf.Sci.275. 290-296 (1992)
[文献書誌] H.Kasai and A.Okiji: "Molecular Vibration Dynamics in Molecule-Surface Interaction:Subpicosecond Transient Infrared Spectroscopy" Surf.Sci.283. 233-243 (1993)
[文献書誌] A.Okiji and H.Kasai: "Electronic Damping of Molecular Vibrations at Metal Surfaces:Subpicosecond Transient Pump-Probe Spectroscopy" Surf.Sci.287/288. 155-159 (1993)
[文献書誌] H.Kasai and A.Okiji: "Dynamics of Vibrational Excitation in Molecule-Surface Interactions" Prog.Surf.Sci.44. 101-183 (1993)
[文献書誌] M.Mizuno,H.Kasai and A.Okiji: "A Model Calculation for Photo-Stimulated Desorption of Molecules Adsorbed on Metal Surfaces" Surf.Sci.310. 273-280 (1994)
[文献書誌] H.Kasai,N.Okamoto and A.Okiji: "Exchange of Charge and Energy between Moving Ions and Metal surfaces in ″Secondary Ion Mass Spectrometry SIMS-" John Wiley & Sons,New York. 27-31 (1994)

1994 年度 実績報告書

金属表面での分子の反応性に関する理論的研究

研究代表者

興地 斐男 大阪大学, 工学部, 教授 (20029002)

研究成果

[文献書誌] A.Okiji and H.Kasai: "Dynamics of Adsorbed Molecules at Surfaces" Springer Series in Materials Science. 17. 253-262 (1992)

[文献書誌] M.Mizuno,H.Kasai and A.Okiji: "Rotational State Distribution of Oriented NO Molecules Scattered from Ag(111) surfaces" Surf.Sci.275. 290-296 (1992)

[文献書誌] H.Kasai and A.Okiji: "Molecular Vibration Dynamics in Molecule-Surface Interaction:Subpicosecond Transient Infrared Spectroscopy" Surf.Sci.283. 233-243 (1993)

[文献書誌] A.Okiji and H.Kasai: "Electronic Damping of Molecular Vibrations at Metal Surfaces:Subpicosecond Transient Pump-Probe Spectroscopy" Surf.Sci.287/288. 155-159 (1993)

[文献書誌] H.Kasai and A.Okiji: "Dynamics of Vibrational Excitation in Molecule-Surface Interactions" Prog.Surf.Sci.44. 101-183 (1993)

[文献書誌] M.Mizuno,H.Kasai and A.Okiji: "A Model Calculation for Photo-Stimulated Desorption of Molecules Adsorbed on Metal Surfaces" Surf.Sci.310. 273-280 (1994)

[文献書誌] H.Kasai,N.Okamoto and A.Okiji: "Exchange of Charge and Energy between Moving Ions and Metal surfaces in ″Secondary Ion Mass Spectrometry SIMS-" John Wiley & Sons,New York. 27-31 (1994)

1994 年度実績報告書

興地斐男大阪大学, 工学部, 教授 (20029002)