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本研究では炭酸塩鉱物として方解石(CaCO_3)を取り上げ、弱酸性溶液中における方解石の溶解速度を求めることにより酸性環境下における地球規模の炭素循環に及ぼす方解石の役割を考える。以下は本年度の研究において得られた知見である。
(a)燐酸イオンの溶解速度に及ぼす影響 溶解速度を求めるためには固液反応、溶液における炭酸の逐次酸解離、溶液中のCO_2濃度および雰囲気におけるCO_2分圧についての検討のみならず、不純物として湖沼や河川中に存在する様々な化学種について、さらには温度変化についての影響を考える必要がある。本実験では湖沼、河川等への家庭排水の混入を考慮し、共存イオンとして燐酸イオンを選び、その濃度を調整した希塩酸溶液に秋吉台産石灰岩を回分系にて溶解させ以下の結果を得た。(1)燐酸イオン濃度が1×10^<-5>mol/lの場合、その濃度に応じて溶解速度が減少する。(2)燐酸イオン濃度が1×10^<-4>mol/l以上の場合、溶解速度が増加傾向になる。(3)溶解速度の減少は燐酸イオンの試料表面へのラングミュアー型の吸着による。(4)燐酸イオン濃度を増加するにつれて溶液の緩衝作用が顕著になる。
(b)SEM観察 燐酸イオン濃度が増加するにつれて溶液の緩衝作用が大きくなる。これが境膜内でも起き、溶解速度を増加させていることを明かにするために試料表面のSEM観察を行った。その結果、緩衝作用により試料表面が激しく反応しながら溶解したのが確認できた。これは、弱酸性域での方解石の溶解速度の律速段階が境膜内の化学種の拡散過程から試料表面の反応過程に移行する為と考えられる。
(c)解析 (a)および(b)の結果をもとに、固体表面の境膜における水素イオン濃度の拡散過程を考慮した数学モデルを作成した。次年度では溶解実験を継続するとともに(c)のモデルにより実験結果を解析しその妥当性を考察する。
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