| 研究概要 |
1.水熱合成および我々が開発したアトム-プランティング法によりMFI構造を有する各種メタロシリケートを合成した。また、それらの固体酸性、および有効細孔径を測定するとともに、トルエンのメチル化、およびエチルベンゼンのエチル化に対する各種メタロシリケートのパラ選択性を測定した。固体酸性、有効細孔径、およびパラ選択性の結果を総合し、触媒設計を行なった。すなわち、「高パラ選択性触媒は、MFIゼオライトと同等の細孔を有し、アルキル化は促進するが異性化は促進しない程度の強さの固体酸性を有するものである。また、多量の酸化物で修飾したZSM-5ゼオライトのように細孔が狭められていると、反応が強度の拡散律速となり、活性は低くなる。」というのが設計の指針である。
2.触媒設計の指針に従いatom-planting法によるメタロシリケートの合成を試みるとともに、このようなメタロシリケートが高いパラ選択性を有することを確かめた。すなわち、MFI構造を有するアンチモノシリケート、およびアルセノシリケートはそれぞれ90%、および95%のパラ選択性を示し、さらに、極めて小量(1 wt%)のホウ素酸化物で修飾したアンチモノシリケートは100%のパラ選択性を示すことが明らかになった。これらの触媒は、これまでに知られている高パラ選択性触媒である修飾ZSM-5ゼオライトよりも高い活性を示すことが明らかになった。また、これらの触媒の経時的な活性および選択性の低下は研究室レベルでは観測されなかった。
3.2-メチルナフタレンの形状選択的メチル化による2,6-ジメチルナフタレンの合成に関する研究は現在進行中である。選択性を支配する因子を明らかにしたところであり、触媒設計を行える段階に達している。
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