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石炭チャーとSO_2との反応によって単体硫黄を高効率で回収するため、石炭チャーのSO_2ガス化速度に対するK触媒およびCa触媒の活性評価を行った。脱灰処理した褐炭に所定量のK_2CO_3あるいはCa(OH)_2を含浸担持し、0.3〜10wt%の担持試料を調製した。熱天秤を用いて担持炭をSO_2ガス化したところ、全ての試料において、反応初期での重量増加、その後のガス化による重量減少が認められ、重量増加量、重量増加速度、ガス化速度は、触媒種類、触媒担持量および反応温度によって著しく異なることが分かった。石炭チャーのSO_2ガス化に対してK触媒の活性が極めて高かった。反応温度700℃の場合、ガス化速度はK担持量が3%までは担持量の増加にともなって著しく増加し、無触媒の場合に比べて15倍の速度を得ることが出来た。また、反応初期の重量増加は、チャー表面へのSO_2の吸着および触媒の化学的形態の変化によるものと考えられた。そこで、ガス化時の触媒の化学的形態を明らかにするため、種々の反応時間でSO_2ガスの供給を停止し、得られた試料をX線回折によって調べたところ、K触媒担持炭ではK_2SO_4、Ca触媒担持炭ではCaSに由来する回折ピークが認められた。尚、ガス化時の作用形態については更に検討が必要である。
石炭チャーのSO_2ガス化機構を分子レベルで検討すること及び硫黄回収実験を行うことを目的として質量分析系を備えた流通式の反応器を新たに設計製作した。本実験装置により、SO_2ガス化機構を検討したところ、ガス化時には炭素表面に含酸素表面コンプレックスが形成され、しかもその量が触媒金属によって影響されることが明かとなった。また、生成ガスを冷却することによって単体硫黄を回収出来たが、回収した硫黄の純度について今後検討する必要がある。
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