研究概要 |
環境中での有害な重金属イオンの移行挙動を評価する上で,イオンの化学種分布の評価が不可欠となる.しかし,実環境には,異種の不均質な天然コロイドが共存しており,イオンの結合は単純な熱力学的な関係式で表されない.また,コロイド間の相互作用が金属イオンの結合に影響を与えることが報告されている.本研究では,バッチ法による吸着実験や電位差滴定法と時間分解型レーザー蛍光法組み合わせることで,不均質なコロイドに対するイオンの結合の化学量論性や天然有機物の酸化物表面における吸着構造を実験評価し,得られた結果を元に,コロイド共存系での全属イオンの化学種分布計算のためのモデルを構築することを目的とした. 典型的な天然コロイドとして,無機コロイドのギブサイトおよびゲータイトを,有機コロイドとしてフミン酸を用いて実験を行った.滴定実験およびバッチ法によるギブサイト表面へのEu(III)吸着実験と時間分解型レーザー蛍光法によるin-situでの表面Eu(III)化学種の同定を組み合わせることで,その吸着メカニズムに関する知見を得た.そして,得られた吸着構造を元に,CD-MUSICモデルという熱力学モデルを適用し,吸着のモデル化を行った.フミン酸に関しては,ラジカルプローブを用いた蛍光消光法によってフミン酸分子近傍の静電ポテンシャルの直接測定を行い,得られた結果をフミン酸-イオン間の代表的な静電モデルによる計算値と比較することで,モデルの改善を行った.また,フミン酸とゲータイト共存下での同イオンの吸着実験を行い,異種のコロイド間の相互作用が重金属イオンの吸着に及ぼす影響を評価,より実環境に近い系での吸着過程を明らかにした.
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