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今年度は本重点研究の最終年度であるので、これまでの研究の総括を行うとともに、CuBr微結晶を対象にして、励起子分子の検証と励起子の量子ビート現象の観測を行った。第1に、励起子分子の存在とその閉じ込め効果について調べた。パルスレーザー励起下における発光スペクトルには、励起子による発光の低エネルギー側に新しい発光帯が観測される。この発光帯の強度は励起強度のほぼ2乗に比例して増大し、これが励起子分子による発光であることを示す。励起子発光と励起子分子発光のエネルギー差を励起子分子の結合エネルギーとみなすと、それは励起子の閉じ込めエネルギーにほぼ比例して増大する。この依存性は、励起子と励起子分子の両者の重心運動が閉じ込められたときに予想される依存性とは異なる。以上の結果から、CuBr微結晶では重心運動ばかりではなく、相対運動にも閉じ込め効果が現れていることがわかった。
第2には、価電子帯の縮重と波数線形項のために励起子が多成分状態であることに注目して、多重励起状態間の量子干渉の観測を行った。スペクトル幅の広いフェムト秒パルス光(〜100fs)を用いると、複数の励起子状態を同時に励起することができる。2ビーム入射型の縮退4光波混合の配置で、2ビーム間の遅延時間を変えると、励起子のコヒーレンスが緩和する様子が観測され、位相緩和時間の知見が得られる。Z_<12>励起子の吸収ピークが2つに分裂するCuBr微結晶を用いた場合、位相緩和挙動に周期的な振動構造が観測された。この振動周期は、分裂の大きさの逆数に対応する。ビート現象が古典的な電場による干渉であるか、または量子状態間の量子干渉であるかを区別する方法として、4光波混合信号をスペクトルに分解して観測する分光法を、以前、我々は開発した。この分光法を適用したところ、この振動構造がスペクトル分解型の4光波混合配置でのみ観測されることから、この干渉効果が多成分励起子間の量子干渉によるビート現象であることが明らかになった。
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