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循環炭素資源としての二酸化炭素を化学的に有効に利用することは、環境や資源上の問題を解決する上に非常に重要である。我々は、大環状ポリアミン金属錯体を用いて、二酸化炭素の活性化、有用物質への変換を行い、その詳細な機構を明らかにすることを目的として本研究を行った。本年度は、光増感錯体(トリスビピリジンルテニウム錯体)、電子受容部位(ピリジニウム基)、二酸化炭素還元触媒(大環状テトラアミンニッケル錯体)を同一分子内にもつ複核錯体を合成し、効率の高い光化学的二酸化炭素固定システムの開発に成功した。以下に本年度の研究について要約する。
(1)光増感錯体、電子受容体をもつ大環状テトラアミンニッケル錯体数種の合成。
(2)電気化学的および分光学的測定による、各コンポーネントの酸化還元電位の評価。
(3)上記の錯体を用いた水溶液中での光化学的二酸化炭素還元反応。
以上の実験より、光増感錯体や電子受容体を二酸化炭素還元触媒の分子内に導入することにより、触媒能が顕著に向上することがわかった。また、電子受容体の酸化還元電位と還元触媒能の相関関係が明らかになり、電子受容体の役割を含めた反応機構が解明された。
本研究の成果は、二酸化炭素固定システムを開発する上で重要な指針となると考えられる。
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