| 研究課題/領域番号 |
05558072
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
大塚 康夫 東北大学, 反応化学研究所, 助教授 (20091663)
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| 研究分担者 |
朝見 賢二 東北大学, 反応化学研究所, 助手 (80202604)
加茂 徹 通産省, 資源環境技術総合研究所, 主任研究員
板垣 省三 日本鋼管, 総合材料技術研究所, 主任研究員
佐藤 芳樹 通産省, 資源環境技術総合研究所, 室長
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| キーワード | Fuel窒素 / 石炭 / 脱窒素 / 鉄微粒子触媒 |
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| 研究概要 |
環境上有害なFuel窒素のなかで、特に除去が至難と言われてきた石炭の新しい事前脱窒素法の開発を目的として、まず、豪州産の褐炭上に、塩化鉄と石灰水とより水酸化鉄を沈澱担持し、自作した流動層装置を用い常圧で熱分解した。その結果、石炭窒素の50〜60%が無害なN_2として除去される一方、NH_3やHCNの発生量が大きく低下し、さらに、軽質オイル、重質タール、チャーに移行する窒素がいずれも著しく減少することを見いだした。また、鉄触媒が歴青炭からの脱N_2反応に対しても有効であることを確認した。
次に、脱窒素率を支配する要因を調べ、触媒量は0.5%前後の極く少量でよく、900〜1000℃が最適温度であり、石炭中のピロール環がピリジン環に比較して除去されやすいことを示した。脱窒素プロセスを設計する上で重要となる、熱分解過程での詳細な窒素分布を作成するとともに、生成チャーが高いガス化反応性を示すことも明らかにした。
触媒作用機構を解明するため、XRD測定、TEM観察、ESCA表面分析を行ない、熱分解時の鉄触媒は10〜30nmの金属鉄微粒子として存在し、触媒の分散性は低い担持量ほど良好となり、高活性な触媒では炭化鉄の表面温度が高いことが判明した。また、ESCAを用いて、チャー中窒素をピリジン環、ピロール環、4級窒素に分離定量する手法を確立した。これらの結果を総合して、鉄超微粒子は、揮発分窒素の二次的分解とチャー中窒素の固相脱N_2反応を促進して、高い脱窒素率を実現するものと結論された。ポリマーから得た窒素含有炭素鉄超微粒子を添加して熱処理し、ピリジン環やピロール環からの脱N_2反応が固相を経由して速やかに進行することを、初めて実証した。
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