| 研究概要 |
平成5・6年度の研究実施計画に従って研究を行った結果、以下の成果が得られた。
1.アルミナ担持12〜97%MoO_3,をNH_3気流中、高空間速度、遅い昇温速度で700℃付近まで昇温窒化(その後700℃,3時間保持)で、MoO_3は充分窒化された。
2.97.1wt%触媒のXRD分析結果から、モリブデン種は、MoO_3(Fresh)→MoO_2(500℃窒化)→γ-Mo_2N(700℃窒化)→Mo金属(900℃窒化)のように変化した。水素化脱窒素活性は700℃、500℃、900℃窒化処理の触媒の順に低下したが、12.5wt%Mo/Al_2O_3では900℃、700℃、500℃窒化処理の順であった。従って、12.5wt%Mo/Al_2O_3は水素化脱窒素反応に対してMo_2N脱窒素活性サイトだけでなくMo金属上の水素化活性サイトも存在する触媒と思われる。
3.重量吸着量測定装置を用い、12.5wt%Mo/Al_2O_3の表面積、外表面積、ミクロ孔容量、細孔分布を求め、表面特性を調べた。この結果から12.5wt%アルミナ担持モリブデン触媒の表面構造は窒化温度の上昇により細孔が増大し、触媒表面が平坦なものから凹凸のある不規則なものに変化すると考えられ、これは吸着分子の大きさを変えた吸着実験からも支持される。即ち、窒化温度を773Kから973Kに上昇させると、フラクタル次元が2.1から2.5に増加し、表面構造の不規則性が増加する。
4.NH_3-TPD-FTIR実験の結果から窒化処理温度の上昇に伴い、触媒表面上の酸性点は減少するが、L酸点がB酸点より多く発現することが示された。また、触媒窒化処理温度が上昇すると表面L酸点の割合が増加することが示唆された。これは窒化処理温度の上昇にともない、アルミナ担体上の-OHグループが減少して触媒表面のブレンステッド酸量が低下したためと思われる。
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