| 研究課題/領域番号 |
06403012
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
松島 龍夫 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (30002116)
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| 研究分担者 |
山中 俊朗 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (10261356)
大野 佑一 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (80001725)
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| キーワード | 光励起表面反応 / ホットアトム法 / 反応場 / 角度分布 / ステップサイト / CO酸化 / ステップ表面 / 速度分布 |
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| 研究概要 |
当初の狙いであったhot-atom法を用いて反応場の指定の可能性を示すデータが出るようになった。これらは階段状構造の白金表面(Pt(113)およびPt(112)を用い、吸着酸素分子の配向指定、hot-atomの放出方向の制御、標的CO分子の場所設定、反応生成分子CO_2の脱離の角度分布と速度分布測定がいずれも成功したからである。
1.配向指定;hot-atomを放出させる酸素分子の表面上での向きを分子研UVSORを利用し、NEXAFS(X-線吸収端微細構造分光)を用いて調べた。小さい吸着量では酸素分子軸は表面平行、さらにステップ原子配列に平行である。吸着量が多いとステップ原子配列からずれる吸着分子が共存する。hot-atomの放出方向は小さい吸着量でステップに沿って制御できることが確認。
2.標的CO分子;吸着量が小さいとき表面に突き出た白金原子(ステップ原子)上に吸着すると昇温脱離法で確認。
3.エキシマレーザー(ArF:193nm)のパルスを、Pt(113)表面上に調製した酸素分子とCOとの共吸着層に照射し、生成脱離するCO_2分子の空間分布を測り、脱離がステップに沿う方向に起こると確認。
4.光励起で生成したCO_2の並進速度の解析から2つの脱離成分を同定;表面での寿命が長く熱反応での活性化状態と同種のもの(反応種Hot-atomの運動量が保存されない)、および寿命が短くhot-atomの運動量がCO_2分子に保存されるもの。いずれもCOの吸着場での反応と見られる。
比較のために熱励起反応で生成脱離するCO_2の空間分布・速度分布を測定し、光励起と全く異なることを確認。
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