| 研究課題/領域番号 |
06403012
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
機能・物性・材料
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
松島 龍夫 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (30002116)
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| 研究分担者 |
山中 俊朗 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (10261356)
大野 佑一 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (80001725)
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| 研究期間 (年度) |
1994 – 1996
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| キーワード | 光励起表面反応 / 表面ホットアトム法 / 反応場同定 / 脱離分子角度分布 / 脱離分子速度分布 / CO酸化 / 生成分子CO_2脱離 / ステップ白金表面 |
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| 研究概要 |
紫外光と熱励起により進行するCO酸化で生成するCO_2の脱離ダイナミクスの比較が2つの白金階段状表面で進展した。2原子幅の(111)のテラスと(001)のステップが連なる表面Pt(113)と、(11)のテラスが3原子幅であるPt(112)表面である。波長193nmと308nmの比較ではCO_2の脱離ダイナミクスに違いは見いだせない。Pt(113)上と、テラスとステップが(111)で幅が異なるPt(133)上で酸素分子の配向条件を解析した。
1.酸素分子の配向;分子配向をNEXAFS法で検討した。Pt(113)では酸素分子がほとんど溝に沿って表面平行である。Pt(133)では吸着量の小さいときに分子は溝に沿っている。吸着量を増すと分子軸が溝平行からずれる分子がみられた。
2.光励起反応;Pt(113)上で酸素分子の配向方向に高速で脱離するCO_2分子はO_2、COの吸着量が少ないときに確認できた。溝にある酸素分子から放出される酸素原子が溝に沿って移動中にCOと反応すると結論した。熱反応とは異なる反応場の出現である。速度解析でもこの高速脱離成分を確認した。酸素のみを増やすとテラス垂直(29.5度)とステップ垂直(-25.2度)に脱離する成分が成長する。このテラス成分はPt(112)でも観測できた。
3.熱励起反応;生成分子が反発されて脱離するとき、分子の角度分布、速度分布に反応場所の構造情報が熱反応でも保存されることを確認した。COの吸着量を増すと反応場がステップからテラスに移動した。特徴は、(1)CO_2の脱離は反応場所の垂直から約30%ずれて指向した。(2)角度分布の異方性は反応場所の対称性を示す。(3)並進温度は高く反発性脱離であるが光反応の場合は約半分である。(4)ステップとテラス上の反応場所による並進速度の違いは小さい。
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