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1.本研究は、多原子分子の高励起状態において「振動運動がどのように周期的運動からカオス的運動へ移行するのか?」また、「その変化をもたらすダイナミックスは何か?」の疑問に答えることを目標とする。
2.この目標に沿って、多原子分子の振動量子準位エネルギーを広いエネルギー領域で決定するために、昨年度、多原子分子の励起回転振電準位からの蛍光スペクル測定のために高感度多チャンネル分光器を設置した。この多チャンネル分光器によれば極微弱な蛍光分光を可能にし、振動準位エネルギーの規則性が低いエネルギー領域から高い領域へ移るにつれ失なわれる様子を明瞭に示された。
3.アセチレンのA-X蛍光スペクトルをA状態のトランスCH変角振動の励起準位を選択して測定した。その結果、基底電子状態のトランスCH変角振動は高い準位でシスCH変角振動との結合による分裂が観測され、この解析からDarling-Dennison共鳴による局部的なカオス状態を形成することが判明した。すなわち、アセチレンの基準振動の周期運動は、特定のモード間の共鳴的結合を経て、最終的な振動カオス状態に至ることが結論された。
4.アセチレンのA状態のトランスCH変角振動の励起準位は、前期解離反応C_2H+Hを行うが、その蛍光分散スペクトルは前期解離状態の固有関数を反映するものであって、その形状を求めることを可能にした。
アセチレンの振動準位構造の階層性は、他の分子、たとえば、NO_2についても実証された。
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