研究課題/領域番号 |
06453201
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研究機関 | 京都大学 |
研究代表者 |
森山 裕丈 京都大学, 原子炉実験所, 教授 (90127150)
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研究分担者 |
東 邦夫 京都大学, 工学部, 教授 (30026017)
田中 愛子 京都大学, 原子炉実験所, 助手 (70027449)
西川 佐太郎 京都大学, 原子炉実験所, 助手 (60027430)
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キーワード | ネプツニウム / 超ウラン元素 / 加水分解 / 錯生成 / 溶解度 / 炭酸錯体 / フミン酸 / 放射性廃棄物処分 |
研究概要 |
ネプツニウムをはじめとする超ウラン元素の地中移行挙動は、高レベル放射性廃棄物深地層処分の安全性評価上きわめて重要な要素である。原子力先進諸国の処分開発プログラムでもこれらを重視した研究開発体制が組まれている。しかしながら、これらの元素は一般に処分環境下の水溶液中で複雑な化学挙動を示し、その解明はいまなお不十分である。超ウラン元素は、その特有の化学的な特性から、酸化還元条件に鋭敏であり、水溶液中で加水分解反応や錯生成反応を起しやすいのである。 申請者らは、従来から、処分環境下の水溶液中における超ウラン元素の化学挙動を明らかにするため、特にネプツニウムについて実験的な研究を進めてきた。本研究においては、これらの研究に引続き、超ウラン元素の加水分解と錯生成反応についてさらに検討を深めることを目的としている。本年度は、以下の成果を得た。 (1)従来からの研究に引続き、Np(VI)の溶解度に対する炭酸イオンの影響を測定した。Np(VI)の加水分解生成物やヒドロオキシ炭酸錯体の生成に関する新たな知見を得た。 (2)加水分解反応や炭酸イオンによる錯生成反応の熱力学データを系統的な観点から評価するため、新たに剛体球モデルを適用した。測定された熱力学データの妥当性の検証および未知のデータの予測において、本モデルが有用であることを示した。 (3)有機酸による錯生成反応を検討するため、市販のフミン酸を用いてNp(V)との錯生成反応を測定した。得られた結果が複数サイトモデルで良く説明できることを見出した。
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