| 研究課題/領域番号 |
06555241
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(A)
|
| 配分区分 | 補助金 |
|---|
| 応募区分 | 試験 |
|---|
| 研究分野 |
触媒・化学プロセス
|
|---|
| 研究機関 | 東北大学 |
|---|
研究代表者 |
宮本 明 東北大学, 工学部, 教授 (50093076)
|
|---|
| 研究分担者 |
久保 百司 東北大学, 工学部, 助手 (90241538)
ANDRAS Stirl 東北大学, 工学部, 講師 (30271860)
EVA Broclawi 東北大学, 工学部, 助教授 (00261587)
RAJAPPAN Vet 東北大学, 工学部, 助教授 (20250706)
寺崎 治 東北大学, 理学部, 助教授 (30004401)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
1994 – 1996
|
| キーワード | ゼオライト / 耐熱性 / 触媒劣化 / X線回折 / 高分解能電子顕微鏡 / 分子動力学法 / 密度汎関数法 / コンピュータグラフィクス |
|---|
| 研究概要 |
ゼオライト触媒はその特異的な形状選択性と固体酸性により、新たな環境調和型触媒として注目されている。しかし活性、選択性に優れたゼオライト触媒も、耐熱性、耐水蒸気性の欠如のために、必ずしも実用につながらないことが多い。本研究では、高分解能電子顕微鏡、X線回折などの実験的な手法と、分子動力学(MD)法、量子化学、コンピュータグラフィックス(CG)などの分子設計手法を活用することにより、熱および水による劣化過程について検討した。
実験手法を駆使して、結晶性のきれいな試料を用いてマイルドな雰囲気下での脱Alを行い、FAU型ゼオライトとEMT型ゼオライトの脱Al機構について検討した。その結果、脱Alは結晶表面からアモルファス相を形成しながら、(111)面内で異方的に進行することが明らかとなった。また、結晶成長機構について、LTLやMORの表面構造を観察した。その結果、結晶成長する最小結晶単位と積層様式を決定する結晶表面との相互作用についての知見が得られ、欠陥のない結晶の合成あるいは積層様式を制御する可能性を明らかにした。計算化学的手法を用いて、原子レベルでの劣化機構を検討するためにMD法とCGを活用して、熱によるゼオライトの破壊過程のシミュレーションを行った。その結果、MD法により既存のゼオライトの耐熱性の序列を再現することが可能であり、新規ゼオライトの耐熱性の可能性を示した。密度汎関数法と呼ばれる新しい量子化学計算手法を活用することにより、イオン交換ゼオライトへの水の吸着後のNO_xの吸着挙動について検討した。その結果、同じ反応に活性を示す交換カチオンの耐水蒸気性の違いを明らかにした。
|
