ディーゼルエンジン排ガス浄化触媒の開発

1995 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 06558082
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 岩本 正和 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (10108342)
• 研究分担者: 下田 正敏 日野自動車(株), 技術研究所, 主管 ; 向井 恒三郎 日産自動車(株), 中央研究所, 主任研究員 ; 阿部 孝之 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教授 (90241546)
• キーワード: 環境化学 / 窒素酸化物 / ゼオライト / 酸性雨 / 選択還元 / 銅

研究概要

本研究では、NOの接触分解あるいは炭化水素による選択還元に対する触媒性能の向上のための課題を整理し、実用化のための基礎的問題の解明や触媒設計のための指針の確立を計るため、主に銅イオン交換ZSM-5ゼオライト(Cu-MFI)やCo-MFIでのNOの吸着挙動、ゼオライト中の銅イオンの酸化還元挙動について検討した。
前処理試料(Cu-MFI-105)を種々の温度で1時間酸素処理後酸素中冷却(処理A)、その後気相酸素を室温で10分間排気(処理B)、その試料をさらに773Kで1時間排気(処理C)し、Cu-MFIの酸化還元特性をESRにより検討した。623K未満(T_<02><623K)では、処理Aを行った試料の二重積分強度が最も大きく、処理Bで約半分が、処理Cでほとんど全てのCu^<2+>がESR不活性となった。623K<T_<02><723Kでは処理Aを行った試料の二重積分強度が最も小さく、処理B,Cを行うことで増加した。T_<02>>723Kでは、処理A,B,Cを行った試料の二重積分強度はほぼ一致していた。処理AでのCu^<2+>種は302Kを除き四角錐構造を持つ種であった。これらのCu^<2+>種は処理Bにより平面四配位構造へ、処理Cにより再び四角錐構造へと大きく変化した。以上、MFIゼオライト中での銅イオンの酸化還元挙動について検討し、酸化処理温度および排気温度によって銅イオンの酸化還元特性が大きく変化すること、特に573-723Kでは特異的に変化すること、ESR的に酸化あるいは還元が認められない場合(二重積分強度が変化しない場合)でもCO吸着ではCu^+量が大きく変化すること等を認めた。
また、CO吸着種については同位体トレーサー法によってその帰属を確定することができ、従来の帰属の誤りを指摘した。現在、イオン交換率の影響等について検討中である。

研究成果

• [文献書誌] M.Iwamoto: "Time-Resolved FT-IR Study on Isotopic Exchange of Dinitrosyl Species Strongly Adsorbed on a Co-MFI Zeolite" Chemistry Letters. 8. 729-730 (1995)
• [文献書誌] M.Iwamoto: "Pulse Study on Reactivity of Ethene Adsorbed on Cu-MFI with Nitrogen Oxides and Oxygen." Catalysis Today. (in press). (1995)
• [文献書誌] T.Abe: "Non-Silica-Based Mesostructured Materials.1.Synthesis of Vanadium Oxide-Based Material" Chem.Mater.7. 1429-1430 (1995)
• [文献書誌] T.Abe: "Preparation and Characterization of Fe_2O_3 Nanoparticles in Mesoporous Silicate" J.Chem.Soc.,Chem.Commun.1617-1618 (1995)
• [文献書誌] J.Guo: "NOx Reduction Characteristics of Pt-ZSM-5 Catalyst with Diesel Engine Exhaust" JSAE Review. 16. 21-25 (1995)
• [文献書誌] W.-X.Zhang: "Reversible and Irreversible Adsorption of Nitrogen Monoxide on Cobalt Ion-Exchanged ZSM-5 and Mordenite Zeolites at 273-523K" J.Chem.Soc.Faraday Trans. 91. 767-771 (1995)
• [文献書誌] H.K.Shin: "Effect of Support on Activity of Platinum Catalysts for NO Reduction by Ethene in Excess Oxygen" Appl.Catal.B. (in press). (1995)
• [文献書誌] T.Abe: "Effect of Underpotential Deposition (UPD) of Copper on Oxygen Reduction at Pt(111) Surfaces" J.Electroanal. Chem.382. 73-83 (1995)
• [文献書誌] 岩本正和: "ゼオライト触媒によるNOx除去" 触媒. 8巻. 614-622 (1995)
• [文献書誌] 岩本正和: "リーンバーンでのNOの選択還元除去" ペトロテック. 38巻. 850-851 (1995)
• [文献書誌] 八尋秀典: "金属イオン交換ゼオライトによるNOの吸着除去" 表面. 33巻. 44-55 (1995)
• [文献書誌] H.K.Shin: "Selective Catalytic Reduction of NO by Ethene in Excess Oxygen Over Platinum Ion-Exchanged.MFI Zeolites" Catalysis Today. 26. 13-21 (1995)