ディーゼルエンジン排ガス浄化触媒の開発

1996 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 06558082
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 岩本 正和 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (10108342)
• 研究分担者: 下田 正敏 日野自動車(株), 技術研究所, 主管(研究開発担当) ; 向井 恒三郎 日産自動車(株), 中央研究所, 主任研究員 ; 田中 康裕 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (90281849) ; 阿部 孝之 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教授 (90241546)
• キーワード: 環境化学 / 窒素酸化物 / ゼオライト / 酸性雨 / 選択還元 / 銅

研究概要

Cuイオン交換MFIゼオライトはNOおよびN_2Oの接触分解、あるいは炭化水素によるNO選択還元反応に極めて高い活性を示すことが報告されている。本年度の研究ではこれらの反応の触媒活性制御因子を解明するため、前者においては触媒活性点と考えられているCu^+のCO吸着によるキャラクタリゼーションを、後者においてはNO_2生成と選択還元特性の関係を重点的に検討した。
まず、本研究によりNO分解活性点と考えられているCu^+イオンに3種の状態があること、その中で非古典的モノカルボニル吸着種を与えるCu^+のみが気相CO共存時にジカルボニル種形成能を有すること、その反応性の序列はferrierite>mordenite>ZSM-5>X≒offretite/erionite≒Y>Lの順であることが明らかとなった。一方、他の2種の多くの錯体系で報告されているものと同様、古典的カルボニル種である。今後はこれらのCu^+種と触媒活性の関連を検討したい。
次に、NOの酸化と生成したNO_2の還元を完全に分離するため、触媒層を2段にし、その二つの触媒層の間に炭化水素を導入する実験(IAR法)を試みた。本研究では前段の触媒としてPt系を、後段の触媒としてIn系を用い、還元剤を2段触媒の中間で導入するIAR法が極めて有効な還元法であることを実証した。本法によりNOの効率的な還元が可能になれば、本法をディーゼル排ガス処理等へ適用できるばかりでなく、反応機構解明のための重要な知見を得ることができると考えられる。

研究成果

• [文献書誌] M. Iwamoto: "Pulse Study on Reactivity of Ethene Adsorbed on Cu-MFI with Nitrogen Oxides and Oxygen" Catal. Today. 27. 71-78 (1996)
• [文献書誌] H. Takeda: "Reaction of adsorbates Derived from Cyanuric Acid on a Cu-MFI Zeolite with Nitrogen Oxide and Oxygen" Catal. Lett.38. 21-25 (1996)
• [文献書誌] M. Iwamoto: "Heterogeneous Catalysis for Removal of NO in Excess Oxygen Progress in 1994" Catal. Today. 29. 29-35 (1996)
• [文献書誌] H. Takeda: "Remarkable Difference between the Kinetic Parameters of a Selective Catalytic Reduction of NO by Ethene on a Copper Ion-Exchanged MFI Zeolite and Al_2O_3" Bull. Chem. Soc. Jpn.69. 2735-2738 (1996)
• [文献書誌] N. Mizuno: "Direct Oxidation of Isobutane into Methacrylic Acid over Cs NI, and V-substituted H_3PMo_<12>O_<40> Heteropoly Compounds" Studies in Surface and Catalysis. 101. 1001-1010 (1996)
• [文献書誌] M. Iwamoto: "Assignment of Nonclassical [Cu (CO) n] + (n=1, 2) Complex Ions in Zeolite Cages" Inorg. Chem.35. 1918-1921 (1996)
• [文献書誌] N. Nojiri: "Global Overview of Catalysis" Appl. catal. A. general. 419-428 (1996)
• [文献書誌] 岩本正和: "窒素酸化物除去触媒の現状と課題" ケミカルエンジニヤリング. 1. 51-56 (1996)
• [文献書誌] 岩本正和: "メゾスコピック多孔体の化学" ニューセラミックス. 9. 1-8 (1996)
• [文献書誌] 岩本正和: "炭化水素によるNOの選択的還元反応の諸問題" 化学. 64-65 (1996)
• [文献書誌] Y. Tanaka: "Synthesis and Reactions of Ethyl 6-Aryl-3-ethoxy-6-oxo-2, 4-hexadienoates" Chem. Pharm. Bull.44. 885-891 (1996)
• [文献書誌] M, Hatanaka: "Single-Step Synthesis of Cyclopentenounes from (3-Alkoxycarbonyl-2-oxopropylidene) triphenylphosphorane and 1, 2-Diacylethylenes" Tetrahedron Lett.37. 401-404 (1996)
• [文献書誌] 岩本正和: "エネルギーと地球環境" 日刊工業新聞社, 195 (1996)