| 研究概要 |
本研究は,ディーゼル排ガス中の炭素微粒子(パティキュレート;PM)と窒素酸化物(NOx)の有害成分を同時に除去,無害化する新しい排ガス浄化システムの開発を目指したものである.触媒とPMの混合物を反応ガス中で連続昇温して反応を追跡する昇温反応法を用いてPM-NOx同時除去活性の基礎的評価を行った.本年度はスピネル型酸化物(AB_2O_4)について詳細に検討を行い,以下の成果を得た.
1.PM-NOx同時除去活性は,A,Bサイト金属イオンの種類に大きく依存し,CoやMnを含むものは活性は高いが,NOのN_2への還元選択性が低く,CuFe_2O_4が中程度の活性と特異的に高いNO還元選択性をもつ優れた触媒であることが判明した.
2.CuFe_2O_4のPM-NOx同時除去性能は,CuOやFe_2O_3およびそれらの物理混合物より高く,スピネル構造の形成による相乗効果が認められた.
3.CuFe_2O_4への種々の金属(イオン)の担持あるいは置換効果を調べ,Ptの添加は選択性を低下させる一方,アルカリ金属イオン,特にKの添加は触媒特性を大きく向上させた.Kの促進効果は,CuFe_2O_4への担持およびA,Bサイトへの部分置換によっても同様に発現し,添加量には最適値(CuFe_2O_4の約5mol%)があることを明らかにした.
4.固(触媒)-固(PM)-気(NO,O_2)の3相反応であるPM-NOx同時除去反応の昇温反応結果を速度論的に解析する手法を確立し,一連の触媒について活性化エネルギーと頻度因子の間に補償関係が成立すること,活性化エネルギーとNO還元選択性に相関関係があることを明らかにした.
5.NO,NO_2,O_2,NO+O_2,NO_2+O_2雰囲気中でのPMの酸化反応挙動を詳細に調べ,PM-NOx同時除去反応へのNO_2の関与を明らかにし,O_2-PM,NO-PM反応およびPM-NOx同時除去反応の機構について考察した.
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